Synchrotron radiation based spectroscopies applied to strongly correlated systems: Metal-insulator transition in vanadium oxides
Spectroscopies à l'aide du rayonnement synchrotron appliquées aux systèmes fortement corrélés : Transition métal-isolant dans les oxydes de vanadium
Résumé
In this thesis, we have studied the electronic structure near the Fermi level and the influence of correlations in two strongly correlated materials displaying metal-insulator transition as a function of temperature, doping and pressure: (V(1-x)Crx)2O3 and VO2 vanadium oxides. We have combined different spectroscopies using synchrotron radiation: photoemission, X-ray absorption and inelastic scattering. These complementary techniques, which provide an overall picture of the low energy excitations, are sensitive to the changes occurring in the electronic structure across the transition. Direct comparison between experimental results and theoretical predictions allowed us to clarify the role of electronic correlations in transition mechanisms. In VO2, our analysis is consistent with the correlation assisted Peierls transition model. For the transition upon doping and temperature in (V(1-x)Crx)2O3, our results confirm the hypothesis of correlation induced crystal field enhancement. Investigation of thermodynamic parameters effects reveals a different mechanism under pressure, suggesting an interplay between structural and electronic degrees of freedom. Investigation of the quasiparticles behavior at surfaces demonstrates the existence of a surface dead layer below the surface where correlated electronic states behave differently. The characteristic length of the dead layer seems to be an intrinsic, bulk property of the system.
Cette thèse a pour but d'étudier la structure électronique à proximité du niveau de Fermi et de discuter l'influence des corrélations dans deux matériaux fortement corrélés présentant des transitions métal-isolant en température, en dopage et en pression : les oxydes de vanadium (V(1-x)Crx)2O3 et VO2. Pour cela, nous avons combiné différentes méthodes spectroscopiques utilisant le rayonnement synchrotron : la photoémission, l'absorption X et la diffusion inélastique. Ces techniques complémentaires, qui donnent une vue d'ensemble de la structure électronique, sont sensibles aux perturbations intervenant dans la structure électronique au passage de la transition. La comparaison directe de ces résultats aux prédictions théoriques permet de clarifier le rôle des corrélations électroniques dans les mécanismes de transition. Dans VO2, nos résultats semblent vérifier le modèle de transition de Peierls assistée par les corrélations. Dans (V(1-x)Crx)2O3, c'est l'hypothèse d'une augmentation du champ cristallin effectif induite par les corrélations qui est privilégiée pour la transition en dopage et en température. L'analyse de l'influence des différents paramètres thermodynamiques a mis en lumière l'existence d'un mécanisme de transition différent sous l'effet de la pression, suggérant un couplage des degrés de liberté électroniques et structuraux. L'étude du comportement de la quasiparticule au voisinage de la surface dans ces deux systèmes a également permis de révéler la présence d'une couche morte à la surface sur laquelle les états cohérents sont perturbés et dont la longueur est une caractéristique intrinsèque aux propriétés de volume du matériau.
Domaines
Matière Condensée [cond-mat]
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