Abstract : The aim of molecular spintronic, a rapidly emerging field, is to gather the specific tools, both experimental and theoretical, of different themes : molecular magnetism, spintronic and molecular electronic. In order to implement my Phd project, we had first to create a transistor in which the central part is a single molecule. This was achieved through the use of the electromigration technique, a difficult choice as implemented in a dilution cryostat. Indeed, our goal was to perform experiments at few tens of milliKelvins, and under high magnetic field [0, ±9 T ]. Through experiments with fullerene molecules, also known as C60, we have studied the electronic interactions between a nano-sized object and metallic electrodes. Combining very low temperatures and molecular properties (degenerate electronic levels, high charging energy) allowed us to observe a quantum phase transition between two magnetic states with different symmetries. We also provided strong experimental evidences for the observation of an under-screened Kondo effect. The last part of this thesis focused on the study of electronic transport through the molecular magnet N@C60. It consists of a nitrogen atom located inside a fullerene. By performing different types of magnetic spectroscopies, we quantified interactions between this atom and the conduction electrons carried by the C60 cage.
Résumé : La spintronique moléculaire, domaine en pleine expansion, se propose de réunir les outils expéri- mentaux et théoriques propres à trois thématiques : le magnétisme moléculaire, l'électronique de spin, et l'électronique moléculaire. Le projet de ma thèse ne pouvait se réaliser sans la création préalable d'un transistor dont l'élé- ment central est une molécule unique. Cet objectif a été atteint grâce à l'utilisation de la technique d'électromigration, choix délicat puisque mis en œuvre dans un cryostat à dilution. Notre objectif était en effet de pouvoir effectuer des mesures à quelques dizaines de milliKelvins, et sous fort champ magnétique [0, ±9 T ]. A travers les expériences menées sur des molécules de fullerène, aussi appelées C60, nous avons étudié les interactions électroniques entre un objet de taille nanométrique et des électrodes métal- liques. La combinaison de mesures à très basse température et des propriétés des molécules (niveaux électroniques dégénérés, énergie de charge élevée) a permis d'observer une transition de phase quan- tique entre deux états magnétiques de symétries différentes. Nous avons également apporté de solides preuves expérimentales quant à l'observation d'un effet Kondo sous-écranté. La dernière partie de cette thèse a porté sur l'étude du transport électronique à travers l'aimant moléculaire N@C60. Celui-ci est constitué d'un atome d'azote placé à l'intérieur d'un fullerène. En effectuant différents types de spectroscopies magnétiques, nous avons quantifié les interactions entre cet atome et les électrons de conduction portés par la cage de C60.