Some ab initio tudies of the physical properties of materials

Etude ab initio des propriétés physiques des matériaux

Nathalie Madeleine Marguerite Vast (1)

1 LSI - Laboratoire des Solides Irradiés - Irradiated Solids Laboratory

My activities are in fundamental research in the group of theory of the Laboratoire des Solides Irradiés. It includes the study of the physical properties of some of those materials which are of interest to the CEA, to nuclear research and to nanoelectronics. The objective is to achieve a parameter-free description of processes which control electronic excitations or electronic relaxations. This covers : - The study of the ground state of materials; - The investigation of the properties of the excited state, from the viewpoint of the spectroscopy of valence electrons; - The lattice dynamics, its coupling with phonons, and the effect of electron-phonon coupling on electronic transport and electronic relaxation. These studies involves high performance computing and require computer time from big facilities like the GENCI in France. In the manuscript, I recall first how the inverse dielectric function is calculated within time dependent, density functional theory, and the link with the measurement of the electronic loss function. Theoretical results are presented for titania TiO$_2$ and zirconia ZrO$_2$ which are uncorrelated oxides. Then main theoretical results on optical absorption of cuprous oxide Cu$_2$O and on zirconia ZrO$_2$ are presented. A new interpretation on the kernel which allows to model excitonic effects in time dependent density functional theory is presented. Finally, recent calculations on boron carbides, and in particular B$_4$C are reviewed.

Mon activité de recherche fondamentale dans le groupe de théorie du Laboratoire des Solides Irradiés concerne l'étude des propriétés des matériaux d'intérêt pour le CEA, dans les domaines du nucléaire ou de la nanoélectronique. Elle a pour objectif d'atteindre une description théorique -sans paramètre ajustable- des processus contrôlant l'excitation électronique, ainsi que la relaxation -ou désexcitation- électronique, et couvre: - Les propriétés de la matière hors excitation - l'état fondamental; - Les propriétés de l'état excité, abordées sous l'angle de la spectroscopie pour les électrons de valence; - Les vibrations collectives des atomes, leur couplage avec les électrons, et leurs effets sur le transport électronique ou la relaxation électronique. Ces études requièrent un environnement de calcul intensif et l'accès aux ordinateurs du Grand Equipement National de Calcul Intensif GENCI. Dans ce manuscrit, est d'abord rappelé comment calculer la fonction diélectrique inverse en théorie de la fonctionnelle de la densité dépendante du temps, et quel est le lien avec la fonction de perte électronique observée. Des résultats théoriques sur la fonction diélectrique inverse dans des oxydes non corrélés représentés par le dioxyde de titane TiO$_2$ et la zircone ZrO$_2$ sont décrits. Ensuite sont donnés les principaux résultats théoriques pour les calculs de spectres d'absorption optique pour l'oxyde de cuivre Cu$_2$O et la zircone ZrO$_2$. J'y présente une nouvelle interprétation de travail sur le noyau permettant de modéliser les effets excitoniques en théorie de la fonctionnelle de la densité dépendante du temps. Enfin, les derniers calculs menés sur les carbures de bore sont rappelés.

Mots clés: electronic excitation in solids; electronic relaxation; dielectric function; electron-phonon coupling; zirconia; titania; cuprous oxide; boron carbide; density functional perturbation theory; many-body theory; time dependent density functional theory; random phase approximation; Bethe-Salpeter equation; Fermi's golden rule; electron energy loss spectroscopy; optical absorption spectra; angle resolved photoemission spectroscopy

Mots clés: zircone; ZrO2; oxyde de titane; rutile; TiO2; oxyde de cuivre; Cu2O; carbure de bore; B4C; théorie de la fonctionnelle de la densité; théorie à N-corps; théorie de la fonctionnelle de la densité dépendant du temps; approximation de la phase aléatoire; équation de Bethe-Salpeter; règle d'or de Fermi; spectroscopy de perte d'énergie électronique; EELS; spectre d'absorption optique; ARPES; spectroscopie de photoémission résolue en angle.; spectroscopie de photoémission résolue en angle; excitation électronique dans les solides; relaxation électronique; fonction diélectrique; couplage électron-phonon

Domaines: Matière Condensée [cond-mat]

Nathalie Madeleine Marguerite Vast. Some ab initio tudies of the physical properties of materials. Condensed Matter [cond-mat]. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 2009. ⟨tel-00440923⟩