Modélisation ab-initio Appliquée à la Conception de Nouvelles Batteries Li-Ion

Résumé : Pour améliorer les performances des batteries au lithium, des ruptures technologiques sont nécessaires. Ceci impose que les aspects fondamentaux liés au fonctionnement de ces dispositifs électroniques soient reconsidérés. Dans cette optique, les méthodes de la chimie quantique peuvent apporter une aide précieuse, notamment pour comprendre les phénomènes électroniques microscopiques, à l'origine du stockage de l'énergie. Établir une relation directe entre la nature de la liaison chimique (microscopique) et les propriétés physico-chimiques (macroscopiques) des matériaux d'électrode pour batteries Li-Ion est donc l'objectif dans lequel s'inscrivent les travaux exposés dans cette thèse. Ce travail explore à la fois des aspects méthodologiques et des applications. Il vise à proposer des méthodologies d'analyse simples permettant de traiter les réactions électrochimiques d'un point de vue théorique et de déterminer les mécanismes microscopiques mis en jeu au cours des cycles de charge et de décharge des batteries. Les systèmes étudiés sont les composés d'insertion du graphite (Li-GICs) et un matériau hybride de type MOFs (« Metal Organic Framework ») basé sur l'ion ferrique (MIL-53(Fe)). Pour les Li-GICs, une nouvelle méthode couplant des calculs premiers principes DFT à un modèle statistique dérivé du modèle de Bethe-Peierls a été développée pour rendre compte des effets d'entropie (de configuration) dans leur diagramme de phase. Les résultats obtenus apportent un nouveau regard sur les processus électrochimiques induits par le lithium, ouvrant des perspectives technologiques intéressantes pour remédier aux problèmes de sécurité posés par ce type d'électrode. Pour le MIL-53(Fe), la méthode DFT+U a été utilisée pour rendre compte des effets de corrélation électronique et pour reproduire l'état fondamental complexe de ce système. Les résultats obtenus ont permis de comprendre l'origine de la faible capacité de ce matériau vis-`a-vis du lithium.
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Thèse
Matériaux. Université Montpellier II - Sciences et Techniques du Languedoc, 2009. Français
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Contributeur : Cécil Combelles <>
Soumis le : jeudi 1 octobre 2009 - 10:32:43
Dernière modification le : jeudi 11 janvier 2018 - 06:21:13
Document(s) archivé(s) le : mercredi 16 juin 2010 - 00:15:28

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Cécil Combelles. Modélisation ab-initio Appliquée à la Conception de Nouvelles Batteries Li-Ion. Matériaux. Université Montpellier II - Sciences et Techniques du Languedoc, 2009. Français. 〈tel-00421182〉

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