Nucleation, growth and behavior of dust particles in reactive low pressure radiofrequency plasmas: From nanocrystals to submicron polycrystalline grains.
Nucléation, croissance et comportement de poussières dans les plasmas réactifs radiofréquence basse pression : Des nanocristaux aux grains submicroniques polycristallins
Résumé
Ionized gases containing fine solid particles, called dusty plasmas, are used mainly to deposit nanostructured thin film layers and to synthesize nanoparticles with controlled properties.
The main objective of this PhD thesis was to succeed in synthesizing dust particles of desired size and/or chemical composition, for applications in microelectronics, photovoltaic conversion (silicon nanocrystals) and astrophysics (tholins, ISD grains).
The localization and the study of the beginning of the aggregation phase have been performed through a parametric study of an instability in Argon/Silane plasmas. Then, a study of the dust cloud shape and behavior has been performed in two different discharges. Those studies brought to the fore the strong influence of dust particle growth on both the plasma characteristics and the dust cloud. They allowed us to optimize our deposition parameters to synthesize single-crystal silicon nanoparticles. A parametric study of the electrical characteristics of the plasma (current, voltage, electron and ion densities) in Nitrogen/Methane allowed us to target the best parameters to synthesize tholins (Titan's aerosol analogues). Moreover, in-situ Mie-Rayleigh ellipsometry in Nitrogen/Acetylene plasmas gave us information concerning the synthesized ISD grains structure, optical index). Finally, low gas temperature effects have been investigated in order to increase the size of the single-crystal silicon nanoparticles. Different hypothesis (chemical and thermodynamical) are discussed in order to explain the obtained results: dust formation kinetics accelerated and increase in the nanocrystal size.
The main objective of this PhD thesis was to succeed in synthesizing dust particles of desired size and/or chemical composition, for applications in microelectronics, photovoltaic conversion (silicon nanocrystals) and astrophysics (tholins, ISD grains).
The localization and the study of the beginning of the aggregation phase have been performed through a parametric study of an instability in Argon/Silane plasmas. Then, a study of the dust cloud shape and behavior has been performed in two different discharges. Those studies brought to the fore the strong influence of dust particle growth on both the plasma characteristics and the dust cloud. They allowed us to optimize our deposition parameters to synthesize single-crystal silicon nanoparticles. A parametric study of the electrical characteristics of the plasma (current, voltage, electron and ion densities) in Nitrogen/Methane allowed us to target the best parameters to synthesize tholins (Titan's aerosol analogues). Moreover, in-situ Mie-Rayleigh ellipsometry in Nitrogen/Acetylene plasmas gave us information concerning the synthesized ISD grains structure, optical index). Finally, low gas temperature effects have been investigated in order to increase the size of the single-crystal silicon nanoparticles. Different hypothesis (chemical and thermodynamical) are discussed in order to explain the obtained results: dust formation kinetics accelerated and increase in the nanocrystal size.
Les gaz ionisés contenant des particules solides, appelés plasmas poussiéreux, sont principalement utilisés pour le dépôt de couches minces et la synthèse de nanoparticules aux propriétés maîtrisées.
L'objectif de cette thèse était de synthétiser des poussières de taille et/ou composition chimique connues en vue d'applications en microélectronique, photovoltaïque (nanocristaux de silicium) et astrophysique (tholins, ISD grains).
La localisation et l'étude du démarrage de la phase d'agrégation des nanocristaux, par l'étude paramétrique d'une instabilité, ont été réalisées dans des plasmas d'Argon/Silane. Puis, une étude de la forme et du comportement du nuage de poussières a été menée dans deux décharges différentes. Elles ont mis en évidence la forte influence de la croissance des poussières sur le plasma et sur le nuage, et d'optimiser nos paramètres de dépôt pour les nanocristaux de silicium non-agglomérés. Une étude paramétrique des caractéristiques électriques du plasma (courant, tension et densités électronique et ionique) en Azote/Méthane a permis de cibler les meilleurs paramètres pour synthétiser des tholins (aérosols analogues de Titan). Par ailleurs, l'ellipsométrie in-situ de Mie-Rayleigh en chimie Azote/Acétylène nous a donné certaines informations sur les analogues de poussières interstellaires synthétisés (structure, indice optique). Finalement, l'effet des basses températures de gaz a été exploré afin d'augmenter la taille des nanocristaux de silicium. Différentes hypothèses (chimiques et thermodynamiques) sont discutées dans le but d'expliquer les effets observés : accélération de la cinétique de croissance et augmentation de la taille des nanocristaux.
L'objectif de cette thèse était de synthétiser des poussières de taille et/ou composition chimique connues en vue d'applications en microélectronique, photovoltaïque (nanocristaux de silicium) et astrophysique (tholins, ISD grains).
La localisation et l'étude du démarrage de la phase d'agrégation des nanocristaux, par l'étude paramétrique d'une instabilité, ont été réalisées dans des plasmas d'Argon/Silane. Puis, une étude de la forme et du comportement du nuage de poussières a été menée dans deux décharges différentes. Elles ont mis en évidence la forte influence de la croissance des poussières sur le plasma et sur le nuage, et d'optimiser nos paramètres de dépôt pour les nanocristaux de silicium non-agglomérés. Une étude paramétrique des caractéristiques électriques du plasma (courant, tension et densités électronique et ionique) en Azote/Méthane a permis de cibler les meilleurs paramètres pour synthétiser des tholins (aérosols analogues de Titan). Par ailleurs, l'ellipsométrie in-situ de Mie-Rayleigh en chimie Azote/Acétylène nous a donné certaines informations sur les analogues de poussières interstellaires synthétisés (structure, indice optique). Finalement, l'effet des basses températures de gaz a été exploré afin d'augmenter la taille des nanocristaux de silicium. Différentes hypothèses (chimiques et thermodynamiques) sont discutées dans le but d'expliquer les effets observés : accélération de la cinétique de croissance et augmentation de la taille des nanocristaux.
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