Optical study of the liquid-gas transition of helium confined in silica aerogels
Etude optique de la transition liquide-gaz de l'hélium
confiné dans les aérogels de silice.
Résumé
The present experimental work intends to study by optical means the liquid-gas transition of helium confined in silica aerogels. Previous studies, based on adsorption isotherms, of helium in aerogels led to contradictory conclusions. On the one hand, a genuine phase separation on a pressure plateau below the bulk vapor pressure (Psat), involving two phases respectively heavier and lighter than the bulk gas and liquid. On the other hand, the existence of a pressure hysteresis between adsorption and desorption combined with a finite compressibility was more in accordance with a traditionnal capillary condensation phenomenon. In this case, the low value of the `liquid' density is seen as resulting from a partial filling of the sample at Psat. The aim of optical observation is to determine which mecanism occurs in the helium-aerogel system. In the present work, we describe the construction of the optical cryostat and the apparatus. The interest of such apparatus is to combine simultaneously the measurement of thermodynamics parameters, essential for the adsorption/desorption isotherms, with the confined helium's optical signal scattered at several angles. The study has been performed on two different samples. They have the same porosity but their microstructures are different. They exhibit a fractal structure from few nanometers up to their two different gel correlation lengths (20 and 50~nm). From our measurements we conclude to the existence of hysteresis between the filling and the emptying of the aerogels. This is surprisingly consistant with a capillary condensation model of porous media with cylindrical pores with a narrow diameter distribution centered on the gel correlation length. These observations can also be compared to another new and different theoretical approche where the disorder, and not its geometry, is the key factor. Both the measure of the density of helium confined and the optical observations lead to the conclusion that when the pressure reaches the bulk vapor pressure, the aerogel is homogeneously filled with helium denser than the bulk liquid. The optical signal scattered at different angles reveals the existence of scattering domains correlated over distances larger than the gel correlation length. These domains appear and grow only on the hysteresis cycles, when the compressibility is high enough. Approximating these domains as spherical, we estimate their maximum size, just before the aerogel is completly filled, between 100 and 400~nm.
La présente thèse est un travail expérimental ayant pour objet l'étude de la transition liquide-gaz de l'hélium dans les aérogels de silice par des moyens optiques. De précédentes études d'isothermes d'adsorption d'hélium dans des aérogels ont mené à des résultats contradictoires. D'un côté, l'existence d'une véritable transition de phase le long d'un plateau de pression en dessous de la pression de vapeur saturante (Psat) de l'hélium libre. Cette transition implique deux phases respectivement plus et moins dense que le gaz et le liquide massifs. De l'autre, l'observation d'hystérésis entre l'adsorption et la désorption, ainsi qu'une compressibilité finie évoquant le phénomène courant connu sous le nom de condensation capillaire. La faible densité du `liquide' est alors analysée comme un remplissage partiel de l'aérogel à Psat. Le but de l'observation optique est de discréminer entre ces deux scenarii. Ce mémoire décrit la construction d'un cryostat optique ainsi que de la chaine de mesure associée. Cette plate-forme permet de mesurer simultanément les données thermodynamiques nécessaires à la réalisation d'isothermes, et la lumière diffusée par l'hélium confiné à différents angles. L'étude concerne deux échantillons de même porosité, mais de microstructure différente. Ils présentent chacun une structure fractale s'étendant de quelques nanomètres jusqu'à leur longueur de correlation (20 et 50~nm). Nos mesures indiquent l'existence d'hystérésis entre le remplissage et la vidange. Ces cycles peuvent être analysés en terme de condensation capillaire dans un matériau poreux constitué de pores cylindriques dont les diamètres sont étroitement distribués autour de la longueur de correlation des aérogels concernés. Ces résultats peuvent également être comparés à des simulations récentes où le désordre, plus que la géomètrie, est le facteur déterminant. La mesure de la densité de l'hélium confiné et l'observation optique révèlent qu'à Psat, l'aérogel est plein d'une phase homogène et plus dense que celle de l'hélium massif. En dessous de Psat, le signal optique diffusé à différents angles indique l'existence de domaines correlés sur des distances supérieures à la longueur de correlation des gels. Ces domaines apparaissent et grossissent systématiquement le long des cycles d'hystérésis, là où la compressibilité devient grande. En supposant leur géomètrie sphérique, leur taille maximale est comprise entre 100 et 400~nm.
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