Coherent phenomena in electron transport
through a molecular conductor
Phénomènes cohérents dans le transport électronique à travers un conducteur moléculaire
Abstract
Dans cette thèse d'habilitation, nous considérons plusieurs aspects du transport à travers une molécule unique, connectée à des bornes de métal normal ou à des bornes supraconductrices.
L'emphase à été mise sur la détection des signatures les plus marquantes du transport cohérent à travers les molécules, ainsi que sur la compréhension des problèmes de corrélations (problème à N corps) sur la dynamique de ces systèmes, provenant des degrés de liberté internes (vibrations, spin,...) du conducteur et affectant le passage du courant.
En ce qui concerne le transport dans le régime normal à travers une molécule qui vibre (un nanotube de carbone suspendu par ses extrémités), nous avons procédé à une étude détaillée de la conductance différentielle négative (CDN) qui est observée dans ces dispositifs. En supposant des contacts tunnel, tel que les électrons qui s'échappent dans les bornes effectivement perdent leur cohérence de phase (c'est-à-dire à haute température),
nous avons dérivé les équations cinétiques dans lesquelles la nature quantique de l'interaction électron-phonon au sein du point quantique moléculaire est prise en compte sans approximations (formation de polaron sur le point quantique moléculaire). Le fait que la conductance différentielle soit positive ou négative dépend de la position du niveau polaronique et de l'occupation des pics satellites associés au nombre d'occupation des phonons, qui sont compris entre la tension de source et de drain des électrodes. La CDN
apparaît lorsque deux de ces pics satellites entrent en compétition dans le transport, et constitue une signature des effets hors équilibres associés au vibrations de la molécule. Nous avons clairement montré que pour des couplages tunnels asymétriques (situation qui correspond à la géométrie des expériences sur le domaine), on observe un CDN pour un vaste domaine de paramètres. Nous avons également exploré les effets de navette électronique, ou
le déplacement de la molécule entre en compte dans l'Hamiltonien tunnel, qui peuvent être détectés en regardant l'asymétrie des courbes courant tension. Bien que le mécanisme de navette tend à renforcer la CDN, il n'est toutefois pas suffisant pour y donner lieu sans hypothèses sur la valeur relative des couplages tunnels.
Nous avons également étudié le transport dans le régime normal à travers un point quantique moléculaire dans le cas d'un couplage fort aux contacts, mais loin du régime Kondo. En utilisant l'approche hors équilibre des fonctions de Green dans la représentation du polaron, nous sommes allés au delà du régime perturbatif pour calculer la caractéristique courant tension dans le régime de couplage électron-phonon intermédiaire. Nous avons montré qu'en accroissant le couplage tunnel au contacts, les corrélations associées au nuage de polaron deviennent très importantes à haute température, et donnent lieu à une réduction dramatique de l'élargissement des pics la densité d'états de la molécule. Nous proposons une détection de ces phénomènes par la mesure de la conductance différentielle, tout en variant la température locale de la molécule (nanotube de carbone). On note qu' en présence d'un environnement dissipatif les pic satellites dus aux phonons devraient acquérir un élargissement additionnel. L'inclusion des effets d'amortissement des modes phononiques constituerait une extension de ce travail.
Dans cette thèse, nous avons également abordé le problème du transport cohérent en présence de phonons, dans un système moléculaire connecté à des contacts supraconducteurs. Nous avons calculé le courant DC (partie du courant stationnaire) pour toutes les valeurs de la tension à l'aide de l'approche des fonctions de Green Keldysh, pour une fréquence de vibration arbitraire, mais dans le régime du couplage faible électron-phonon. Nos principaux résultats sont les suivants : i) dans le régime sous le gap $eV<\Delta$, les processus de réflexions multiples d'Andreev (MAR) sont accompagnés de processus d'émission/absorption de phonons et donne lieu à une structure très riche près des valeurs de tension ou le nombre
de réflexions d'Andreev changent d'une unité (ces tensions sont appelées les « MAR onsets »). On observe alors un effet pair impair ou le courant est augmenté/diminué suivant la transition de « MAR onset » (entre pair/impair et vice versa). Ces phénomènes trouvent un interprétation physique en comparant avec la théorie de la diffusion de Buttiker-Landauer, adaptée au contacts supraconducteurs, une théorie connue sous le nom d' « échelle de MAR ». A l'équilibre $V=0$, nous avons obtenu des résultats analytiques pour le courant Josephson dans la limite adiabatique ou la fréquence de vibration est faible comparée au gap supraconducteur, qui est interprétée en terme des états liés d'Andreev avec une transparence aux contacts renormalisée par les phonons. Pour le futur, une extension de cette théorie au calcul du bruit (fonction de corrélation courant-courant) est envisagée. Le bruit peut en effet procurer une information supplémentaire sur la charge transmise à travers la jonction, et il serait intéressant d'étudier l'effet des phonons dans ce cadre.
Nous avons également considéré le cas des contacts supraconducteurs, mais cette fois pour les interactions fortes, et uniquement à l'équilibre ou le courant Josephson dépend de la différence de phase entre les deux supraconducteurs. Cette fois on s'intéresse à un diagnostique sur l'état des phonons sur le point quantique moléculaire. Nous trouvons que pour le régime de faible couplage tunnel, des états non-classiques de type « chat de Schrodinger » (une superposition d'états cohérents opposés) sont associés aux états du courant et donc aux liés d'Andreev dans la jonction. Ces états non classiques peuvent être
explicités en procédant à une mesure projective du courant. Pour des contacts transparents, nous avons montré que l'effet Josephson génère des fluctuations de phonon cohérentes, et induit des états quantiques « comprimés » de phonon, analogues aux états « comprimés » de photons en optique quantique : l'impulsion canoniquement conjuguée à la distorsion de la molécule possède des fluctuations inférieures a la valeur minimale habituelle de fluctuations du point zéro. La compression d'états de phonons s'observe pour une grande plage de paramètres : elle est contrôlée par la différence de phase et devient maximale près de la transition de polaron. La détection expérimentale de tels états comprimés pourrait être effectuée en nanoélectronique à l'aide de nanotubes suspendus. Il faudrait recourir à un diagnostique optique tel que l'effet Raman résonant, pour démonter l'existence de ces états de phonons non-classiques.
Une autre manière d'explorer les phénomènes cohérents dans le cadre du transport Josephson
est d'étudier les situations ou les degrés de liberté de spin des électrons du point quantique moléculaire et des électrodes sont importants. Nous avons donc calculé le courant Josephson
à travers un point quantique moléculaire doté d'un grand spin, qui possède une interaction d'échange avec l'électron du point quantique. Ce couplage d'échange peut donner lieu à une transition à l'état pi de la jonction (relation courant phase opposée par rapport a une jonction normale, de phase 0). La contribution relative du courant provenant des états liés d'Andreev
et du continuum détermine si la jonction est dans l'état 0 ou l'état pi. Un débouché possible de cette étude est d'étudier les effets de décohérence, et de rétroaction du supercourant sur la dynamique du spin moléculaire.
Dans un autre contexte, les effets de spin associé au courant Josephson ont été étudiés pour un point quantique possédant plusieurs nivaux, et sujet à l'interaction spin orbite Rashba et Dresselhaus. Pour un point quantique ne possédant qu'un seul niveau les effet du couplage spin orbite sont inexistants en l'absence d'un champ magnétique externe. En présence de ce dernier, le courant de ce point quantique possède des oscillations de type Datta Das en fonction du paramètre de couplage spin orbite multiplié par la longueur du point quantique.
Ces oscillations ont une amplitude de quelques dixièmes du courant nominal Josephson, et pourraient donc être observées expérimentalement. Le cas d'un point quantique possédant plusieurs niveaux est plus intéressant. Pour un point quantique à deux niveaux en particulier,
Le courant possède une dépendance sur le couplage spin orbite même en l'absence de champ magnétique. Le supercourant possède des maxima et des minima marqués pour certaines valeurs de ce couplage. Leur observation constituerait une première évidence du fonctionnement d'un transistor à effet spin orbite dont les bornes sont supraconductrices.
Dans le futur il serait intéressant d'inclure les interactions Coulombiennes sur le dot.
Nous avons développé en parallèle une théorie pour modéliser un bit quantique basé sur les états liés d'Andreev : un dispositif constitué d'un SQUID (dispositif d'interférométrie supraconducteur) et d'un contact ponctuel supraconducteur, combinant donc un circuit macroscopique et microscopique. Le contact ponctuel – qui implique une transparence
elevée entre les contacts, peut être vu comme un point quantique qui contient deux états fermioniques localisés, à leur tout couplés à la dynamique de la phase supraconductrice
(un mode bosonique local). Nous avons étudié la décohérence de ce bit quantique d'Andreev, associée à un couplage des électrons des contacts avec des modes de phonons acoustiques. La nature fermionique des nivaux d'Andreev n'affecte pas le pilotage du bit quantique, mais elle joue un rôle important en ce qui concerne sa décohérence : la relaxation et le déphasage induit
suivent une loi de puissance dans le temps plutôt qu'une exponentielle. De plus, nous avons trouvé que le taux de transition entre les nivaux du bit quantique, induit par les transition phononiques est réduit de manière considérable comparé au taux de transition électron-phonon dans les contacts : l'étalement de la fonction d'onde de ses niveaux dans les contacts
réduit l'espace de phase disponible pour ces transitions assistées par les phonons.
Dans une étude séparée, nous nous sommes intéressé à la mesure du bruit à haute fréquence ainsi qu'a celle des moments supérieurs du courant, à l'aide d'un circuit résonant en présence de dissipation. Le circuit résonant est couplé à un circuit mésoscopique placé dans le régime cohérent. L'information sur les moments supérieurs du courant est codée dans les histogrammes de la charge du condensateur du circuit résonant. La dissipation est prise en compte par le modèle de Caldeira Leggett, et il est essentielle de l'inclure pour obtenir des fluctuations de charge (donc un bruit mesuré) finies. Nous identifions également quelle
Combinaison des corrélateurs de courant entrent dans l'expression du troisième moment mesuré. Ce dernier fait appel à la même susceptibilité généralisée que pour le bruit mesuré, mais elle ne diverge pas dans la limite d'un circuit non dissipatif. Les prédictions sur la mesure de ces quantités sont testées pour le cas du bruit émanant d'un contact ponctuel.
L'emphase à été mise sur la détection des signatures les plus marquantes du transport cohérent à travers les molécules, ainsi que sur la compréhension des problèmes de corrélations (problème à N corps) sur la dynamique de ces systèmes, provenant des degrés de liberté internes (vibrations, spin,...) du conducteur et affectant le passage du courant.
En ce qui concerne le transport dans le régime normal à travers une molécule qui vibre (un nanotube de carbone suspendu par ses extrémités), nous avons procédé à une étude détaillée de la conductance différentielle négative (CDN) qui est observée dans ces dispositifs. En supposant des contacts tunnel, tel que les électrons qui s'échappent dans les bornes effectivement perdent leur cohérence de phase (c'est-à-dire à haute température),
nous avons dérivé les équations cinétiques dans lesquelles la nature quantique de l'interaction électron-phonon au sein du point quantique moléculaire est prise en compte sans approximations (formation de polaron sur le point quantique moléculaire). Le fait que la conductance différentielle soit positive ou négative dépend de la position du niveau polaronique et de l'occupation des pics satellites associés au nombre d'occupation des phonons, qui sont compris entre la tension de source et de drain des électrodes. La CDN
apparaît lorsque deux de ces pics satellites entrent en compétition dans le transport, et constitue une signature des effets hors équilibres associés au vibrations de la molécule. Nous avons clairement montré que pour des couplages tunnels asymétriques (situation qui correspond à la géométrie des expériences sur le domaine), on observe un CDN pour un vaste domaine de paramètres. Nous avons également exploré les effets de navette électronique, ou
le déplacement de la molécule entre en compte dans l'Hamiltonien tunnel, qui peuvent être détectés en regardant l'asymétrie des courbes courant tension. Bien que le mécanisme de navette tend à renforcer la CDN, il n'est toutefois pas suffisant pour y donner lieu sans hypothèses sur la valeur relative des couplages tunnels.
Nous avons également étudié le transport dans le régime normal à travers un point quantique moléculaire dans le cas d'un couplage fort aux contacts, mais loin du régime Kondo. En utilisant l'approche hors équilibre des fonctions de Green dans la représentation du polaron, nous sommes allés au delà du régime perturbatif pour calculer la caractéristique courant tension dans le régime de couplage électron-phonon intermédiaire. Nous avons montré qu'en accroissant le couplage tunnel au contacts, les corrélations associées au nuage de polaron deviennent très importantes à haute température, et donnent lieu à une réduction dramatique de l'élargissement des pics la densité d'états de la molécule. Nous proposons une détection de ces phénomènes par la mesure de la conductance différentielle, tout en variant la température locale de la molécule (nanotube de carbone). On note qu' en présence d'un environnement dissipatif les pic satellites dus aux phonons devraient acquérir un élargissement additionnel. L'inclusion des effets d'amortissement des modes phononiques constituerait une extension de ce travail.
Dans cette thèse, nous avons également abordé le problème du transport cohérent en présence de phonons, dans un système moléculaire connecté à des contacts supraconducteurs. Nous avons calculé le courant DC (partie du courant stationnaire) pour toutes les valeurs de la tension à l'aide de l'approche des fonctions de Green Keldysh, pour une fréquence de vibration arbitraire, mais dans le régime du couplage faible électron-phonon. Nos principaux résultats sont les suivants : i) dans le régime sous le gap $eV<\Delta$, les processus de réflexions multiples d'Andreev (MAR) sont accompagnés de processus d'émission/absorption de phonons et donne lieu à une structure très riche près des valeurs de tension ou le nombre
de réflexions d'Andreev changent d'une unité (ces tensions sont appelées les « MAR onsets »). On observe alors un effet pair impair ou le courant est augmenté/diminué suivant la transition de « MAR onset » (entre pair/impair et vice versa). Ces phénomènes trouvent un interprétation physique en comparant avec la théorie de la diffusion de Buttiker-Landauer, adaptée au contacts supraconducteurs, une théorie connue sous le nom d' « échelle de MAR ». A l'équilibre $V=0$, nous avons obtenu des résultats analytiques pour le courant Josephson dans la limite adiabatique ou la fréquence de vibration est faible comparée au gap supraconducteur, qui est interprétée en terme des états liés d'Andreev avec une transparence aux contacts renormalisée par les phonons. Pour le futur, une extension de cette théorie au calcul du bruit (fonction de corrélation courant-courant) est envisagée. Le bruit peut en effet procurer une information supplémentaire sur la charge transmise à travers la jonction, et il serait intéressant d'étudier l'effet des phonons dans ce cadre.
Nous avons également considéré le cas des contacts supraconducteurs, mais cette fois pour les interactions fortes, et uniquement à l'équilibre ou le courant Josephson dépend de la différence de phase entre les deux supraconducteurs. Cette fois on s'intéresse à un diagnostique sur l'état des phonons sur le point quantique moléculaire. Nous trouvons que pour le régime de faible couplage tunnel, des états non-classiques de type « chat de Schrodinger » (une superposition d'états cohérents opposés) sont associés aux états du courant et donc aux liés d'Andreev dans la jonction. Ces états non classiques peuvent être
explicités en procédant à une mesure projective du courant. Pour des contacts transparents, nous avons montré que l'effet Josephson génère des fluctuations de phonon cohérentes, et induit des états quantiques « comprimés » de phonon, analogues aux états « comprimés » de photons en optique quantique : l'impulsion canoniquement conjuguée à la distorsion de la molécule possède des fluctuations inférieures a la valeur minimale habituelle de fluctuations du point zéro. La compression d'états de phonons s'observe pour une grande plage de paramètres : elle est contrôlée par la différence de phase et devient maximale près de la transition de polaron. La détection expérimentale de tels états comprimés pourrait être effectuée en nanoélectronique à l'aide de nanotubes suspendus. Il faudrait recourir à un diagnostique optique tel que l'effet Raman résonant, pour démonter l'existence de ces états de phonons non-classiques.
Une autre manière d'explorer les phénomènes cohérents dans le cadre du transport Josephson
est d'étudier les situations ou les degrés de liberté de spin des électrons du point quantique moléculaire et des électrodes sont importants. Nous avons donc calculé le courant Josephson
à travers un point quantique moléculaire doté d'un grand spin, qui possède une interaction d'échange avec l'électron du point quantique. Ce couplage d'échange peut donner lieu à une transition à l'état pi de la jonction (relation courant phase opposée par rapport a une jonction normale, de phase 0). La contribution relative du courant provenant des états liés d'Andreev
et du continuum détermine si la jonction est dans l'état 0 ou l'état pi. Un débouché possible de cette étude est d'étudier les effets de décohérence, et de rétroaction du supercourant sur la dynamique du spin moléculaire.
Dans un autre contexte, les effets de spin associé au courant Josephson ont été étudiés pour un point quantique possédant plusieurs nivaux, et sujet à l'interaction spin orbite Rashba et Dresselhaus. Pour un point quantique ne possédant qu'un seul niveau les effet du couplage spin orbite sont inexistants en l'absence d'un champ magnétique externe. En présence de ce dernier, le courant de ce point quantique possède des oscillations de type Datta Das en fonction du paramètre de couplage spin orbite multiplié par la longueur du point quantique.
Ces oscillations ont une amplitude de quelques dixièmes du courant nominal Josephson, et pourraient donc être observées expérimentalement. Le cas d'un point quantique possédant plusieurs niveaux est plus intéressant. Pour un point quantique à deux niveaux en particulier,
Le courant possède une dépendance sur le couplage spin orbite même en l'absence de champ magnétique. Le supercourant possède des maxima et des minima marqués pour certaines valeurs de ce couplage. Leur observation constituerait une première évidence du fonctionnement d'un transistor à effet spin orbite dont les bornes sont supraconductrices.
Dans le futur il serait intéressant d'inclure les interactions Coulombiennes sur le dot.
Nous avons développé en parallèle une théorie pour modéliser un bit quantique basé sur les états liés d'Andreev : un dispositif constitué d'un SQUID (dispositif d'interférométrie supraconducteur) et d'un contact ponctuel supraconducteur, combinant donc un circuit macroscopique et microscopique. Le contact ponctuel – qui implique une transparence
elevée entre les contacts, peut être vu comme un point quantique qui contient deux états fermioniques localisés, à leur tout couplés à la dynamique de la phase supraconductrice
(un mode bosonique local). Nous avons étudié la décohérence de ce bit quantique d'Andreev, associée à un couplage des électrons des contacts avec des modes de phonons acoustiques. La nature fermionique des nivaux d'Andreev n'affecte pas le pilotage du bit quantique, mais elle joue un rôle important en ce qui concerne sa décohérence : la relaxation et le déphasage induit
suivent une loi de puissance dans le temps plutôt qu'une exponentielle. De plus, nous avons trouvé que le taux de transition entre les nivaux du bit quantique, induit par les transition phononiques est réduit de manière considérable comparé au taux de transition électron-phonon dans les contacts : l'étalement de la fonction d'onde de ses niveaux dans les contacts
réduit l'espace de phase disponible pour ces transitions assistées par les phonons.
Dans une étude séparée, nous nous sommes intéressé à la mesure du bruit à haute fréquence ainsi qu'a celle des moments supérieurs du courant, à l'aide d'un circuit résonant en présence de dissipation. Le circuit résonant est couplé à un circuit mésoscopique placé dans le régime cohérent. L'information sur les moments supérieurs du courant est codée dans les histogrammes de la charge du condensateur du circuit résonant. La dissipation est prise en compte par le modèle de Caldeira Leggett, et il est essentielle de l'inclure pour obtenir des fluctuations de charge (donc un bruit mesuré) finies. Nous identifions également quelle
Combinaison des corrélateurs de courant entrent dans l'expression du troisième moment mesuré. Ce dernier fait appel à la même susceptibilité généralisée que pour le bruit mesuré, mais elle ne diverge pas dans la limite d'un circuit non dissipatif. Les prédictions sur la mesure de ces quantités sont testées pour le cas du bruit émanant d'un contact ponctuel.
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