Abstract : Proton Exchange Membrane (PEM) Fuel Cell (FC) generators have some performances which strongly depend on the operating conditions linked with their environment. Moreover, the control of these systems is difficult because of the high number of physical parameters involved as the load current, the stack temperature, the pressures, the flows, the gas hydrations... The Design of Experiment (DoE) methodology can be used to define the tests that allow the rapid and efficient characterisation of the FC. The parameters that have the largest and most significant impacts on the generator behaviour can be determined, and some possible interactions between theses factors can be highlighted as well. The aim of the FC generator characterisation by the DoE method is to predict the system behaviour as a function of the operating parameters, and then to propose some control strategies for the optimisation of a relevant criterion like the output voltage, the fuel consumption, the maximal electrical power, or even the stack lifetime.
The PhD Thesis report is made of six chapters. After a brief overview of the PEMFC technology with its operating constraints (first chapter), the author provides some essential elements of the DoE methodology in order to make easier the work presented afterwards (second chapter). An experimental design is then proposed in order to evaluate the influences of the gas pressure and flow rate parameters over the maximal power of a 500W PEMFC operated in pressure regulation mode (third chapter). The full factorial design applied requires sixteen experiments. The analyses of variance made for this design and for the fractional design (composed of only eight experiments selected judiciously among the sixteen ones) lead to similar results, i.e. a major influence of the air flow factor over the maximal power reached by the studied FC. The tools and methods proposed in this first work are then developed and used to analyse some experimental data collected from a 5kW PEMFC (chapter four). The stack temperature, gas pressure and stoichiometry rate impacts over the fuel cell voltage are estimated for various load current levels. Some optimisations of the FC operation parameters leading to higher performances are performed thanks to numerical, statistical models. The fifth chapter is dedicated to the analysis of a durability test performed on a 100W PEMFC stack operated in steady-state conditions during 1000 hours. The study is made using the Response Surface Methodology (RSM) and it shows notably the interest of using some variable stoichiometry rates through the ageing time in order to obtain some high performances in term of FC voltage on the one hand, and lower cell voltage variability on the other hand. In the last chapter, the author shows how the DoE methodology can contribute to a deeper understanding of the physical phenomena encountered in the FC stacks. Three different domains are concerned: the pressure losses in the bipolar plates distributing the reactive gas flows inside the FC, the impact of humidification on the stack internal resistance, and finally the ageing of a stack operated at a temperature level higher than the nominal one.
The research work presented aims at showing that the experimental design method can be a suitable medium to characterise, to analyse and also to improve a complex system like a fuel cell generator.
Résumé : Les générateurs piles à combustibles (PàC) ont des performances qui dépendent fortement des conditions de fonctionnement liées à l'environnement dans lequel ils se trouvent. De plus, le pilotage de ces systèmes demeure délicat en raison du grand nombre de paramètres physiques mis en jeu tels que le profil du courant imposé par la charge, la température du stack, les températures, les pressions, les débits, l'hydratation des gaz... La méthodologie des Plans d'Expériences (PE) permet de définir de manière rationnelle les essais visant à caractériser rapidement et efficacement une PàC. Elle permet de déterminer les paramètres les plus influents sur le comportement de la pile et de mettre en évidence les interactions éventuelles qui lient ces facteurs. D'autre part, la caractérisation du générateur PàC par des PE a pour finalité de prédire le comportement du système vis-à-vis de ses paramètres de fonctionnement et d'envisager ainsi, par la suite, des stratégies de pilotage du système visant à optimiser un critère déterminant tel que la tension, la consommation d'hydrogène, la puissance électrique maximale, voire la durée de vie du stack.
Le mémoire est divisé en six chapitres. Après un bref aperçu du fonctionnement d'une PàC et de ses contraintes (premier chapitre), l'auteur donne les éléments essentiels de la méthodologie des PE nécessaires à la compréhension de la suite du travail (deuxième chapitre). Un plan destiné à étudier l'influence des débits et des pressions, côté hydrogène et côté air, sur la puissance maximale de la pile a été réalisé sur une pile PEM 500W utilisée en mode régulation de pression (troisième chapitre). Le plan complet comporte seize essais. Les analyses de la variance pour le plan complet et pour le plan fractionnaire (huit expériences choisies judicieusement parmi les seize réalisées) ont conduit à des résultats sensiblement identiques, à savoir une influence majeure du facteur débit d'air sur le niveau de puissance maximal atteint par la pile étudiée. Les plans et les outils logiciels mis au point ont ensuite été développés et utilisés pour analyser des résultats expérimentaux collectés sur une pile PEM 5kW (chapitre quatre). Les analyses réalisées permettent de cerner clairement et d'exprimer quantitativement, pour différents niveaux de courant de charge, les incidences des paramètres température de stack, pressions et surstoechiométries des gaz réactifs sur les performances de la PàC. Une modélisation statistique de la tension de pile en fonction des paramètres étudiés est mise en œuvre pour optimiser les conditions de fonctionnement de la pile. Le cinquième chapitre est consacré à l'analyse par la Méthode des Surfaces de Réponse (MSR) de résultats expérimentaux issus d'un essai d'endurance d'une PàC 100W ayant fonctionné en régime stationnaire pendant 1000 heures. Cette étude a notamment permis de montrer l'intérêt d'adopter des surstoechiométries variables au cours du temps pour aboutir d'une part à des performances élevées en terme de tension de pile et d'autre part à une diminution de la variabilité des tensions de cellules. Le dernier chapitre montre comment les PE peuvent contribuer à une meilleure compréhension des phénomènes physiques intervenant dans les PàC. Trois domaines sont considérés : les pertes de charge dans les plaques bipolaires distributrices des gaz réactifs, l'impact de l'humidification sur la variation de la résistance interne de la pile et le vieillissement à une température de fonctionnement supérieure à la valeur nominale.
L'ensemble des travaux réalisés montre comment la méthode des plans d'expériences peut être un moyen approprié pour caractériser, analyser et améliorer le système complexe que représente un générateur PàC.