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Thèse Année : 2007

second harmonic generation diagnostic of polymers and elecronic matarials.

Diagnostique de polymères et de matériaux électroniques par génération de second harmonique

Résumé

Nonlinear optical response stability of azo-dye (disperse red 1) doped amorphous glassy polymers prepared by spin-coating and azo-dye functionalized polymer prepared by Layer-by-Layer self-assembly process is studied and discussed. Results of second order nonlinear susceptibility relaxation reveal that rotational stability of dopant depends not only on glass transition temperature but also on polymer architecture. Retardation of rotational relaxation of dopant upon All-Optical Poling is discussed. In addition, a ‘restoring torque' model is introduced for understanding intrinsic orientation stability of azo-dye in Layer-by-Layer nonlinear optical polymer.

Second order nonlinear optical properties of a polar inorganic crystal (Zinc Oxide) scaling from milli-meter to nano-meter is studied. Size effect of zinc oxide crystal to its second order nonlinear susceptibility is studied. Second Harmonic Generation (SHG) measurement shows that for nano-scale zinc oxide crystal, surface effect has to be taken into account for its contribution to SHG. Enhancement of SHG in nano-scale zinc oxide is attributed to efficient charge separation at nano-crystal surface. Electric Field Induced Second Harmonic Generation (EFISHG) contributes significantly to SHG of nano-size zinc oxide clusters due to the establishment of strong local external electric field across nano-structure. Quantity of charge accumulation during photo-excitation is also estimated.

Centro-symmetric electronic materials fullerene (C60) and copper phthalocyanine (CuPc) are found to give high second order nonlinear optical response which is not comprehensible under the consideration of the absence of dipole-allowed high second harmonic generation contribution. Inverse proportionality of sample thickness to its second order nonlinear response suggests that quadratic nonlinear optical response of C60 and CuPc do not originate from higher order nonlinear optical mechanisms. We propose that there is a spontaneous charge transfer at the interface of substrate and organic film (C60 or CuPc) which leads to EFISHG effect. Kelvin probe technique for surface potential measurement is discussed for investigating interfacial charge transfer phenomena.
La stabilité optique nonlinéaire du colorant (Disperse red 1) dopé dans différent polymères amorphes préparés par spin-coating ou incorporé dans un polymère préparé par le processus auto-assemblé Layer-by-Layer (LBL) a été étudiée. La relaxation de rotation du colorant est analysée en mesurant la variation de susceptibilité de second ordre induite par le poling tout-optique. Nous montrons que la température de transition vitreuse du polymère n'est pas le seul facteur qui influe sur la stabilité de rotation libre du colorant. Par contre, l'architecture de polymère (la polarité de la chaîne polymère) joue un rôle sur la stabilité de rotation. Nous discutons du ralentissement de la relaxation de rotation moléculaire sur le poling tout-optique. Un modèle ‘restoring torque' est introduit pour étudier la stabilité d'orientation intrinsèque du colorant dans polymère préparé par le processus auto-assemblé Layer-by-Layer.

La propriété optique nonlinéaire de second ordre d'oxyde de zinc est étudiée a l'échelle de millimètre jusqu'à nano-mètre. L'effet de surface sur l'augmentation de réponse de la génération de second harmonique est montré. Nous suggérons que la génération de second harmonique induite par le champ électrique crée par la séparation des charges est l'origine de l'augmentation proéminent des susceptibilités à second ordre.

Nous discutons la réponse significative d'optique nonlinéaire de second ordre de fullerène (C60) et phthalocyanine de cuivre (CuPc) qui sont de nature centro-symétrique. L'influence d'épaisseur de couche et le substrat nous montre l'origine de la génération de second harmonique : la génération de second harmonique induite par le champ électrique de la séparation de charge à l'interface du substrat et de la couche. Elle n'est pas causée par des mécanismes d'optique nonlinéaire aux ordres plus élevés. En plus, la technique ‘Kelvin Probe' est introduite pour analyser quantitativement le transfert de charge à l'interface.
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Dates et versions

tel-00159741 , version 1 (04-07-2007)

Identifiants

  • HAL Id : tel-00159741 , version 1

Citer

Siu-Wai Wallace Chan. second harmonic generation diagnostic of polymers and elecronic matarials.. Atomic Physics [physics.atom-ph]. Université d'Angers, 2007. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00159741⟩
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