Thermal and under irradiation diffusion of chlorine in uranium dioxide
Diffusion thermique et sous irradiation du chlore dans le dioxyde d'uranium
Résumé
This work concerns the study of the thermal and radiation enhanced diffusion of 36Cl in uranium dioxide. We simulated the presence of 36Cl by implanting a quantity of 37Cl comparable to the impurity content of chlorine in UO2. In order to evaluate the diffusion properties of chlorine in the fuel and in particular to assess the influence of the irradiation defects, we performed two kinds of experiments:
- the influence of the temperature was studied by carrying out thermal annealings in the temperature range 900 - 1300°C; we showed that implanted chlorine was mobile from temperatures as low as 1000°C and determined a thermal diffusion coefficient D1000 °C around 10^(-16) cm^2s^(-1)
- the influence of the irradiation by fission products were studied by irradiating the samples with 127I (energy of 63.5 MeV). We could determine that the diffusion of the implanted chlorine under irradiation and in the range of temperature 30 - 250°C was not purely athermal.
We calculated a diffusion coefficient under irradiation D250 °C of about 0-14 cm^2.s^(-1).
We showed the importance of the implantation and irradiation defects as preferential paths for a fast chlorine transport. We carried out ab initio calculations showing that chlorine is preferentially located in a substitutional site. This is in favour of a Frank-Turnbull diffusion mechanism or a vacancy/chlorine.
- the influence of the temperature was studied by carrying out thermal annealings in the temperature range 900 - 1300°C; we showed that implanted chlorine was mobile from temperatures as low as 1000°C and determined a thermal diffusion coefficient D1000 °C around 10^(-16) cm^2s^(-1)
- the influence of the irradiation by fission products were studied by irradiating the samples with 127I (energy of 63.5 MeV). We could determine that the diffusion of the implanted chlorine under irradiation and in the range of temperature 30 - 250°C was not purely athermal.
We calculated a diffusion coefficient under irradiation D250 °C of about 0-14 cm^2.s^(-1).
We showed the importance of the implantation and irradiation defects as preferential paths for a fast chlorine transport. We carried out ab initio calculations showing that chlorine is preferentially located in a substitutional site. This is in favour of a Frank-Turnbull diffusion mechanism or a vacancy/chlorine.
Ce travail concerne l'étude de la migration du 36Cl, produit d'activation, dans le dioxyde d'uranium. Nous avons simulé la présence de 36Cl par l'implantation d'une quantité de 37Cl comparable à la concentration de chlore présente à l'état d'impureté. Afin d'évaluer les propriétés de diffusion du chlore dans le combustible, nous avons procédé à deux types d'expériences :
- l'influence de la température a été étudiée en effectuant des recuits thermiques dans une gamme de température comprise entre 900 et 1300°C ; nous avons montré que le chlore implanté était mobile dès 1000°C et déterminé une énergie d'activation de 4,3 eV ;
- l'influence de l'irradiation par des produits de fission a été étudiée en irradiant les échantillons avec des ions 127I (énergie de 63,5 MeV). Nous avons pu déterminer que la diffusion du chlore implanté sous irradiation et dans la gamme de température 30 – 250°C n'était pas purement athermique. Nous avons calculé un coefficient de diffusion sous irradiation D250 °C de l'ordre de 10^(-14) cm^2s^(-1).
Nous avons montré l'importance des défauts d'implantation et d'irradiation qui constituent notamment des chemins préférentiels pour un transport rapide du chlore. Les calculs ab-initio effectués en complément de l'étude expérimentale montrent que le site préférentiel du chlore est un site substitutionnel. Cela nous permet de penser que le mécanisme de diffusion du chlore est un mécanisme atomique de type Frank-Turnbull ou bien un mécanisme de diffusion par paires « lacune / chlore ».
- l'influence de la température a été étudiée en effectuant des recuits thermiques dans une gamme de température comprise entre 900 et 1300°C ; nous avons montré que le chlore implanté était mobile dès 1000°C et déterminé une énergie d'activation de 4,3 eV ;
- l'influence de l'irradiation par des produits de fission a été étudiée en irradiant les échantillons avec des ions 127I (énergie de 63,5 MeV). Nous avons pu déterminer que la diffusion du chlore implanté sous irradiation et dans la gamme de température 30 – 250°C n'était pas purement athermique. Nous avons calculé un coefficient de diffusion sous irradiation D250 °C de l'ordre de 10^(-14) cm^2s^(-1).
Nous avons montré l'importance des défauts d'implantation et d'irradiation qui constituent notamment des chemins préférentiels pour un transport rapide du chlore. Les calculs ab-initio effectués en complément de l'étude expérimentale montrent que le site préférentiel du chlore est un site substitutionnel. Cela nous permet de penser que le mécanisme de diffusion du chlore est un mécanisme atomique de type Frank-Turnbull ou bien un mécanisme de diffusion par paires « lacune / chlore ».
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