Interaction of atoms and molecules with water ice at low temperature: H2 formation in the interstellar medium
Interaction d'atomes et de molécules d'hydrogène avec des glaces d'eau à très basse température : formation de H2 dans le milieu interstellaire
Résumé
The molecular hydrogen, a major component of the interstellar medium (ISM) is
formed on dust grains through surface catalysis. This key reaction is a source of uncertainty
in the description of the dynamic of the ISM, as well for the reaction efficiency
and for its energy budget. This reaction and its sub-processes (sticking and diffusion on
the grain surface, desorption) are studied here experimentally in the case of molecular
hydrogen formation on water ice surfaces similar to those covering dust in the cold dense
ISM.
Ultra-high vacuum, cryogenics, atomic beams, mass spectrometry and UV spectroscopy
are combined in the experimental setup named FORMOLISM. We have studied
the effects of surface heterogeneity and porosity on the reaction. We have focused on
molecular hydrogen desorption to improve the interpretation of formation experiments
and because the molecular hydrogen adsorbed on grains modify the formation efficiency.
Adsorption energies of H2, HD and D2 on these ices are obtained. A mechanism of isotopic
segregation is highlighted and the deuteration of molecular hydrogen on ice mantles
is quantified. The study of molecular formation reveals that on porous ices the reaction
energy is released to the surface because of the efficient recapture of the formed
molecules, and that the reaction is effective up to temperatures higher (20 K) than for
nonporous ices (13 K). For these latter, the formed molecules are directly released into
the gas phase where they are detected in rovibrationally excited states.
formed on dust grains through surface catalysis. This key reaction is a source of uncertainty
in the description of the dynamic of the ISM, as well for the reaction efficiency
and for its energy budget. This reaction and its sub-processes (sticking and diffusion on
the grain surface, desorption) are studied here experimentally in the case of molecular
hydrogen formation on water ice surfaces similar to those covering dust in the cold dense
ISM.
Ultra-high vacuum, cryogenics, atomic beams, mass spectrometry and UV spectroscopy
are combined in the experimental setup named FORMOLISM. We have studied
the effects of surface heterogeneity and porosity on the reaction. We have focused on
molecular hydrogen desorption to improve the interpretation of formation experiments
and because the molecular hydrogen adsorbed on grains modify the formation efficiency.
Adsorption energies of H2, HD and D2 on these ices are obtained. A mechanism of isotopic
segregation is highlighted and the deuteration of molecular hydrogen on ice mantles
is quantified. The study of molecular formation reveals that on porous ices the reaction
energy is released to the surface because of the efficient recapture of the formed
molecules, and that the reaction is effective up to temperatures higher (20 K) than for
nonporous ices (13 K). For these latter, the formed molecules are directly released into
the gas phase where they are detected in rovibrationally excited states.
La physico-chimie et l'évolution des différents milieux qui constituent le milieu interstellaire
dépendent étroitement de H2, son principal constituant moléculaire. En particulier,
la connaissance incomplète du bilan énergétique et de l'efficacité de la réaction de
formation d'hydrogène moléculaire par catalyse hétérogène sur les grains de poussière est
une source importante d'incertitude dans la description de la dynamique du milieu, notamment
lors de la formation d'étoiles. L'´etude de cette réaction et de ses sous-processus
(collage et diffusion sur les grains, désorption) est abordée théoriquement et expérimentalement
depuis plus de 40 ans.
Cette thèse vise par une approche expérimentale à caractériser la réaction de formation
d'hydrogène moléculaire à la surface des glaces d'eau. Elle s'articule autour du
dispositif FORMOLISM. Ultravide, cryogénie, jets atomiques, spectrométrie de masse
et spectroscopie UV sont réunis pour étudier en particulier les effets de l'hétérogénéité
et de la porosité de la surface. L'étude de la désorption de l'hydrogène moléculaire s'est
révélée indispensable à l'interprétation des expériences de formation. Nous avons mesuré les distributions d'énergies d'adsorption de H2, HD et D2. Ces mesures permettent
d'estimer la quantité d'hydrogène moléculaire en surface des grains interstellaires. La
présence d'hydrogène moléculaire modifie l'efficacité de la réaction. Un mécanisme de
ségrégation isotopique a été mis en évidence et son importance pour la deutération de
l'hydrogène moléculaire en surface des manteaux de glace a été étudiée. Les expériences
sur la formation révèlent que sur les glaces poreuses l'énergie dégagée par la réaction est
transmise à la surface par la rétention des molécules formées. La réaction reste efficace
à des températures plus élevées (20 K) que sur les glaces non poreuses (13 K). Sur ces
dernières, les molécules formées sont directement libérées en phase gazeuse où elles sont
détectées dans des états rovibrationnellement excités.
dépendent étroitement de H2, son principal constituant moléculaire. En particulier,
la connaissance incomplète du bilan énergétique et de l'efficacité de la réaction de
formation d'hydrogène moléculaire par catalyse hétérogène sur les grains de poussière est
une source importante d'incertitude dans la description de la dynamique du milieu, notamment
lors de la formation d'étoiles. L'´etude de cette réaction et de ses sous-processus
(collage et diffusion sur les grains, désorption) est abordée théoriquement et expérimentalement
depuis plus de 40 ans.
Cette thèse vise par une approche expérimentale à caractériser la réaction de formation
d'hydrogène moléculaire à la surface des glaces d'eau. Elle s'articule autour du
dispositif FORMOLISM. Ultravide, cryogénie, jets atomiques, spectrométrie de masse
et spectroscopie UV sont réunis pour étudier en particulier les effets de l'hétérogénéité
et de la porosité de la surface. L'étude de la désorption de l'hydrogène moléculaire s'est
révélée indispensable à l'interprétation des expériences de formation. Nous avons mesuré les distributions d'énergies d'adsorption de H2, HD et D2. Ces mesures permettent
d'estimer la quantité d'hydrogène moléculaire en surface des grains interstellaires. La
présence d'hydrogène moléculaire modifie l'efficacité de la réaction. Un mécanisme de
ségrégation isotopique a été mis en évidence et son importance pour la deutération de
l'hydrogène moléculaire en surface des manteaux de glace a été étudiée. Les expériences
sur la formation révèlent que sur les glaces poreuses l'énergie dégagée par la réaction est
transmise à la surface par la rétention des molécules formées. La réaction reste efficace
à des températures plus élevées (20 K) que sur les glaces non poreuses (13 K). Sur ces
dernières, les molécules formées sont directement libérées en phase gazeuse où elles sont
détectées dans des états rovibrationnellement excités.
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