Soft X-ray photoemission spectroscopy
SPECTROSCOPIE DE PHOTOEMISSION DANS LE DOMAINE DES RAYONS X MOUS
Résumé
The main motivation behind this thesis has been to determine both the advantages and the disadvantages of the soft X-ray application of angle-resolved photoemission spectroscopy.
The investigation of a well known system, Ag(001), enables us to discuss several questions such as the role of the photon momentum, the applicability of the free-electron-like final state approximation and the role of phonons. The polarisation of the incoming light has also been exploited. The choice of such a system also comes from our desire to compare the results with calculations of angle-resolved photoemission spectra in this energy range.
The anomalous low temperature properties of Ce-based compounds are generally related to the Kondo effect. Original results have been obtained by investigating the valence band of three iso-structural single crystalline Ce compounds, CeCu2Ge2, CeNi2Ge2 and CeCo2Ge2. The location of the Ce M5 absorption edge within the soft X-ray energy range is exploited in order to isolate the 4f contribution to the spectra. Added to this, the use of relatively high incoming photon energies allows minimising the surface contribution. Temperature dependent, resonant, angle-resolved and angle-integrated photoemission measurements have been performed. The former are in qualitative agreement with the single impurity Anderson model, whereas the latter suggest the importance of taking the lattice into account.
The investigation of a well known system, Ag(001), enables us to discuss several questions such as the role of the photon momentum, the applicability of the free-electron-like final state approximation and the role of phonons. The polarisation of the incoming light has also been exploited. The choice of such a system also comes from our desire to compare the results with calculations of angle-resolved photoemission spectra in this energy range.
The anomalous low temperature properties of Ce-based compounds are generally related to the Kondo effect. Original results have been obtained by investigating the valence band of three iso-structural single crystalline Ce compounds, CeCu2Ge2, CeNi2Ge2 and CeCo2Ge2. The location of the Ce M5 absorption edge within the soft X-ray energy range is exploited in order to isolate the 4f contribution to the spectra. Added to this, the use of relatively high incoming photon energies allows minimising the surface contribution. Temperature dependent, resonant, angle-resolved and angle-integrated photoemission measurements have been performed. The former are in qualitative agreement with the single impurity Anderson model, whereas the latter suggest the importance of taking the lattice into account.
La motivation principale de cette thèse a été de déterminer les avantages et les inconvénients de l'utilisation de la spectroscopie de photoémission résolue en angle dans le domaine des rayons X mous.
L'étude d'un système bien connu, Ag(001) nous permet de discuter plusieurs questions telles que le rôle de la quantité de mouvement du photon, la pertinence de l'approximation d'électron libre à l'état final, et le rôle des phonons. La polarisation de la lumière incidente a aussi été exploitée. En choisissant un tel système, nous avons aussi voulu comparer les résultats expérimentaux avec des spectres calculés de photoémission résolue en angle dans cette gamme d'énergie.
Le comportement à basse température atypique des composés de Cérium est généralement imputé à l'effet Kondo. Des résultats originaux ont été obtenus en étudiant la bande de valence de trois composés monocristallins iso-structuraux de Cérium, CeCu2Ge2, CeNi2Ge2 et CeCo2Ge2. La position du seuil d'absorption M5 du Cérium dans la bande d'énergie des rayons X mous est exploitée pour isoler la contribution 4f à ces spectres. De plus, l'utilisation de photons incidents d'énergie relativement élevée permet de minimiser les effets de surface. Les spectres de photoémission présentés dans cette thèse incluent des études de dépendance en température, des spectres à la résonance, des spectres résolus en angle ou bien intégrés angulairement. Les premiers sont en accord avec le modèle d'impureté unique d'Anderson, alors que les derniers suggèrent qu'il est important de prendre en compte le réseau cristallin.
L'étude d'un système bien connu, Ag(001) nous permet de discuter plusieurs questions telles que le rôle de la quantité de mouvement du photon, la pertinence de l'approximation d'électron libre à l'état final, et le rôle des phonons. La polarisation de la lumière incidente a aussi été exploitée. En choisissant un tel système, nous avons aussi voulu comparer les résultats expérimentaux avec des spectres calculés de photoémission résolue en angle dans cette gamme d'énergie.
Le comportement à basse température atypique des composés de Cérium est généralement imputé à l'effet Kondo. Des résultats originaux ont été obtenus en étudiant la bande de valence de trois composés monocristallins iso-structuraux de Cérium, CeCu2Ge2, CeNi2Ge2 et CeCo2Ge2. La position du seuil d'absorption M5 du Cérium dans la bande d'énergie des rayons X mous est exploitée pour isoler la contribution 4f à ces spectres. De plus, l'utilisation de photons incidents d'énergie relativement élevée permet de minimiser les effets de surface. Les spectres de photoémission présentés dans cette thèse incluent des études de dépendance en température, des spectres à la résonance, des spectres résolus en angle ou bien intégrés angulairement. Les premiers sont en accord avec le modèle d'impureté unique d'Anderson, alors que les derniers suggèrent qu'il est important de prendre en compte le réseau cristallin.
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