Linear and non-linear spectroscopic study of atmospheric aerosols
ÉTUDE DE SPECTROSCOPIE LINÉAIRE ET NON-LINÉAIRE D'AÉROSOLS ATMOSPHÉRIQUES
Résumé
Aerosols are a key component of urban pollution and an essential component of atmospheric physico-chemistry. However, they are poorly characterised and new detection methods are necessary. In that purpose, the present work consists of three parts.
The first axis is the quantitative measurement of urban aerosols over Lyon by a new method combining optical remote sensing by Lidar and analysis of particles impacted on classical samplers. The composition and size distribution of the sampled aerosols are determined by scanning electronic microscopy and X-Ray microanalysis. The extinction and backscattering coefficients are computed from these data using a novel algorithm, which takes the fractal nature of the smaller particles into account.
These coefficients are then used to calibrate the Lidar signal inversion. We therefore get the comprehensive information from the filters to the agility of Lidar which gives an access to the spatial and temporal dynamics of global aerosol concentration. Simultaneously, an epidemiological study on exposure to aerosols was performed by the City of Lyon.
In the same time, in order to measure the catalytic efficiency of the particles surface, we are developing a simulation chamber designed to study a single particle levitated in a quadrupolar trap. We have developed optical non-destructive analysis methods. We determine the particle radius with Mie scattering pattern, composition with micro-Raman spectroscopy, and optical parameters useful for Lidar in an integrating sphere.
Microscopic spherical droplets behave as microcavities, which drastically enhance optical non-linear processes. In order to test new optical remote sensing techniques, we have studied the non-linear scattering by water droplets with radius up to 30 µm, and especially third harmonic generation pumped by ultrashort pulses. The angular distribution is much simpler than in the case of linear Mie scattering, and it depends very weakly on the droplet size. In the same time, our results suggest that the relative lengths of the laser pulse and the cavity may have an essential role in the generation of stimulated processes. This leads us to discuss a non-linear Lidar that could be selectively sensitive to smaller particles.
The first axis is the quantitative measurement of urban aerosols over Lyon by a new method combining optical remote sensing by Lidar and analysis of particles impacted on classical samplers. The composition and size distribution of the sampled aerosols are determined by scanning electronic microscopy and X-Ray microanalysis. The extinction and backscattering coefficients are computed from these data using a novel algorithm, which takes the fractal nature of the smaller particles into account.
These coefficients are then used to calibrate the Lidar signal inversion. We therefore get the comprehensive information from the filters to the agility of Lidar which gives an access to the spatial and temporal dynamics of global aerosol concentration. Simultaneously, an epidemiological study on exposure to aerosols was performed by the City of Lyon.
In the same time, in order to measure the catalytic efficiency of the particles surface, we are developing a simulation chamber designed to study a single particle levitated in a quadrupolar trap. We have developed optical non-destructive analysis methods. We determine the particle radius with Mie scattering pattern, composition with micro-Raman spectroscopy, and optical parameters useful for Lidar in an integrating sphere.
Microscopic spherical droplets behave as microcavities, which drastically enhance optical non-linear processes. In order to test new optical remote sensing techniques, we have studied the non-linear scattering by water droplets with radius up to 30 µm, and especially third harmonic generation pumped by ultrashort pulses. The angular distribution is much simpler than in the case of linear Mie scattering, and it depends very weakly on the droplet size. In the same time, our results suggest that the relative lengths of the laser pulse and the cavity may have an essential role in the generation of stimulated processes. This leads us to discuss a non-linear Lidar that could be selectively sensitive to smaller particles.
Les aérosols atmosphériques sont une composante essentielle de la pollution urbaine et un agent clé de la physico-chimie de l'atmosphère. Néanmoins, ils sont très mal caractérisés et de nouvelles méthodes d'étude sont nécessaires. Dans ce but, le travail présenté suit trois axes.
Le premier axe est la mesure quantitative des aérosols urbains au-dessus de Lyon par une nouvelle méthode combinant la télédétection optique par lidar et l'analyse de particules prélevées par impaction sur des filtres classiques. La composition et la distribution de taille des aérosols prélevés sont déterminés par microscopie optique et microanalyse. Ces informations servent à calculer les coefficients d'extinction et de rétrodiffusion grâce à un algorithme dont la particularité est de prendre en compte la nature fractale des plus petites particules.
Ce calcul permet de calibrer l'inversion du signal Lidar. Cette méthode combine ainsi la richesse des informations issues des filtres avec la souplesse du lidar qui donne accès à la dynamique spatiale et temporelle de la concentration globale des aérosols. Simultanément, une étude épidémiologique est effectuée sur l'exposition de volontaires aux aérosols, au travers d'une collaboration avec de Département d'Écologie Urbaine de la Ville de Lyon.
Parallèlement, en vue de mesurer l'efficacité des processus chimiques hétérogènes à la surface des aérosols, nous développons une enceinte de simulation permettant d'étudier une particule isolée. Dans ce but, nous avons mis au point des méthodes d'analyse optique non-destructive des particules, piégées dans un champ électrique. Nous mesurons leur taille à partir de la figure de diffusion de Mie, leur composition par spectroscopie micro-Raman, et leurs paramètres optiques utiles à l'inversion des signaux lidar grâce à une sphère intégratrice.
Enfin, les gouttes sphériques microscopiques se comportent comme des microcavités qui amplifient considérablement les processus optiques non-linéaires. Dans le but de développer de nouvelles techniques de détection, nous avons étudié la diffusion non-linéaire par des gouttes d'eau dont le rayon est de quelques dizaines de microns, et en particulier la génération de troisième harmonique pompée par un laser à impulsions ultrabrèves. La distribution angulaire correspondante est considérablement plus simple que celle de la diffusion de Mie linéaire, et dépend peu de la taille des gouttes. Par ailleurs, nos résultats suggèrent que les longueurs relatives de l'impulsion et de la cavité pourraient avoir une importance capitale dans la génération des processus stimulés. Ceci nous conduit à envisager un lidar non-linéaire qui serait sélectivement sensible aux particules de petites tailles.
Le premier axe est la mesure quantitative des aérosols urbains au-dessus de Lyon par une nouvelle méthode combinant la télédétection optique par lidar et l'analyse de particules prélevées par impaction sur des filtres classiques. La composition et la distribution de taille des aérosols prélevés sont déterminés par microscopie optique et microanalyse. Ces informations servent à calculer les coefficients d'extinction et de rétrodiffusion grâce à un algorithme dont la particularité est de prendre en compte la nature fractale des plus petites particules.
Ce calcul permet de calibrer l'inversion du signal Lidar. Cette méthode combine ainsi la richesse des informations issues des filtres avec la souplesse du lidar qui donne accès à la dynamique spatiale et temporelle de la concentration globale des aérosols. Simultanément, une étude épidémiologique est effectuée sur l'exposition de volontaires aux aérosols, au travers d'une collaboration avec de Département d'Écologie Urbaine de la Ville de Lyon.
Parallèlement, en vue de mesurer l'efficacité des processus chimiques hétérogènes à la surface des aérosols, nous développons une enceinte de simulation permettant d'étudier une particule isolée. Dans ce but, nous avons mis au point des méthodes d'analyse optique non-destructive des particules, piégées dans un champ électrique. Nous mesurons leur taille à partir de la figure de diffusion de Mie, leur composition par spectroscopie micro-Raman, et leurs paramètres optiques utiles à l'inversion des signaux lidar grâce à une sphère intégratrice.
Enfin, les gouttes sphériques microscopiques se comportent comme des microcavités qui amplifient considérablement les processus optiques non-linéaires. Dans le but de développer de nouvelles techniques de détection, nous avons étudié la diffusion non-linéaire par des gouttes d'eau dont le rayon est de quelques dizaines de microns, et en particulier la génération de troisième harmonique pompée par un laser à impulsions ultrabrèves. La distribution angulaire correspondante est considérablement plus simple que celle de la diffusion de Mie linéaire, et dépend peu de la taille des gouttes. Par ailleurs, nos résultats suggèrent que les longueurs relatives de l'impulsion et de la cavité pourraient avoir une importance capitale dans la génération des processus stimulés. Ceci nous conduit à envisager un lidar non-linéaire qui serait sélectivement sensible aux particules de petites tailles.
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