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Thèse Année : 2005

Etude de la fraction carbonée de l'aérosol atmosphérique à Chamonix et St Jean de Maurienne : évolutions saisonnières, sources et caractéristiques chimiques

Résumé

The atmospheric aerosols play an important role in the earth climatic system. They are also at the origin of air pollution problems in urban areas. However, their influence on the global climactic change, as well as their chemical properties in urban zone, is still very poorly known. One of the main reasons to that is the lack of information on one of the major components of aerosol, the carbonaceous matter. This work focuses on a better knowledge of this particulate carbonaceous matter. This study presents measurements of carbonaceous matter (OC and EC) in aerosol (PM10) performed within the framework of the program POVA, between February 2001 and June 2003 in Chamonix and St Jean de Maurienne (French Alps). This series represents one of the first of this type for basic sites of alpine valleys, characterized by emissions located in the bottom of the valleys and strong temperature inversions in winter, limiting the dispersion of pollutants. The POVA program, centred on the study of air pollution in these valleys, was proposed following the closing of the “Tunnel du Mont Blanc”, in 1999. One of the main objectives was to evaluate the sources of pollution by particles, in particular the share due to the international heavy duty traffic. We could establish that, on the two sites and while the international heavy duty traffic was not restored in the Chamonix Valley, this source represented approximately a third of the observed mass of particles, and was at the origin of a weaker fraction of the carbonaceous matter mass. The extremely primary character of the carbonaceous matter is a remarkable specificity of our sites. The source of carbonaceous matter represented by light vehicles emissions could not be studied. Then, it appears that combustion of biomass (probably from fireplaces) plays an important role, increased in the case of low temperatures, on the levels of pollution by particles. Lastly, the potential impact of the semi-volatile matter condensation at the low temperatures remains an assumption to be tested. On a more general point of view, several results can be pointed out concerning the organic matter : 1. The conversion factor of organic carbon mass to organic matter mass is undoubtedly very variable for a given site (in particular, its variability is probably largely higher than 0,2). 2. The generally allowed assumptions for the calculation of the secondary fraction of OC appeared false in the case of our study, and the method seems in the general case very dubious. 3. The soluble fraction of OC is very important on our sites. The primary source of biomass combustions is an important primary source of WSOC. This result is in disagreement with the general assumption that WSOC is mostly with a secondary origin.
Les aérosols atmosphériques jouent un rôle important dans le système climatique de la terre. Ils sont aussi à l'origine de certains problèmes de pollution atmosphérique en zone urbaine. Toutefois, leur influence sur le changement climatique global, de même que leur propriétés chimiques en zone urbaine, sont encore très mal connues. L'une des principales raisons à cela est que l'un des constituants majeurs de cet aérosol, la matière carbonée, est à ce jour très peu renseignée. Ce travail s'inscrit donc dans la problématique d'une meilleure connaissance de la matière carbonée particulaire. Cette étude présente des résultats de mesures de matière carbonée (OC et EC) contenue dans l'aérosol (PM10), et réalisées dans le cadre du programme POVA, entre février 2001 et juin 2003 à Chamonix et St Jean de Maurienne (Alpes françaises). Cette série constitue l'une des premières de ce type pour des sites de fond de vallées alpines, caractérisés par des émissions localisées en fond de vallées et de fortes inversions de température en hiver, limitant la dispersion des polluants. Le programme POVA, axé sur l'étude de la pollution atmosphérique dans ces vallées, a été proposé suite à la fermeture du tunnel du Mont-Blanc, en 1999. L'un des principaux objectifs était d'établir les sources de pollution par les particules, en particulier la part due au trafic poids lourds international. Nous avons pu établir que, sur les deux sites et alors que le trafic poids lourds international n'était pas rétabli en vallée de Chamonix, cette source représentait environ un tiers de la masse des particules observées, et était à l'origine d'une plus faible fraction de la masse de matière carbonée. Le caractère extrêmement primaire de la matière carbonée est une spécificité remarquable de notre site. La source de matière carbonée constituée par les véhicules légers n'a pas pu être étudiée. Il apparaît par contre que les combustions de biomasse (probablement les feux de cheminées) jouent un rôle important, et accru en cas de faibles températures, sur les niveaux de pollution par les particules. Enfin, l'impact potentiel de la condensation de matière semi-volatile aux faibles températures reste une hypothèse à tester. Sur le plan plus général de l'étude de la matière organique, il apparaît plusieurs résultats : 1. Le facteur de conversion de masse de carbone organique à masse de matière organique est sans doute très variable pour un site donné (en particulier, sa variabilité est probablement largement supérieure à 0,2). 2. Les hypothèses généralement admises pour le calcul de la fraction secondaire de OC se sont révélées fausses dans le cas de notre étude, et la méthode semble dans le cas générale très incertaine. 3. La fraction soluble de OC (WSOC) est très importante sur nos sites, et la source primaire de combustion de biomasse est une source primaire importante. Ce résultat est en désaccord avec l'hypothèse générale que WSOC est secondaire.
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Dates et versions

tel-00008918 , version 1 (01-04-2005)

Identifiants

  • HAL Id : tel-00008918 , version 1

Citer

Gilles Aymoz. Etude de la fraction carbonée de l'aérosol atmosphérique à Chamonix et St Jean de Maurienne : évolutions saisonnières, sources et caractéristiques chimiques. Océan, Atmosphère. Université Joseph-Fourier - Grenoble I, 2005. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00008918⟩
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