Dynamics of electronic excited states at the surface of an ultra-thin argon layer condensed on a metal
Dynamique d'états électroniques excités à la surface d'un film
Résumé
The present work concerns the dynamics of electronic excited states at the surface of a metal covered by a very thin dielectric ordered layer (Ar). We have studied how this layer modifies the properties of two types of excited states at surface : delocalised states (image states, image resonances, quantum well resonances) and localised states on molecular adsorbates at the surface. In order to describe the interaction between the excited electron and the Ar layer we have developed a parameter free microscopic model. This model takes into account the electronic and geometrical structures of the adsorbed layer on the metal. The properties of the delocalised electronic states (energy, lifetime, effective mass) as a function of the Ar layer thickness (from 1 to 4 monolayers) are discussed.We have shown that a very thin Ar layer exhibits an insulating character. The theoretical results concerning the image states on Cu(100) covered by Ar are compared to experimental results and the agreement between them is very good. We have observed quantum well resonances on the same system. These resonances have been confirmed experimentally afterwards. The existence and properties of image resonances on a free electron metal covered by an Ar layer are also discussed. The properties (energy and width) of the N^-_2 (^2 Pi_g) resonance of the nitrogen molecule adsorbed on an Ar monolayer deposited on a metal are calculated and discussed in terms of local (adsorption sites) and global (reflectivity of the Ar-vacuum interface) effects.
Ce travail de thèse porte sur l'étude de la dynamique d'états électroniques excités à la surface d'un métal recouvert d'une couche ordonnée ultra-mince de diélectrique (Ar). On s'est intéressé à la façon dont cette couche adsorbée modifie les propriétés des deux types d'états excités en surface : états délocalisés (comme états image, résonances image, résonances de puits quantique) et états localisés sur un adsorbat moléculaire (ion négatif transitoire). Pour décrire l'interaction entre l'électron excité et la couche d'Ar on a développé un modèle microscopique tridimensionnel sans paramètre ajustable, qui intègre la structure électronique et géométrique de la couche adsorbée sur métal. Les propriétés des états électroniques délocalisés (énergie, durée de vie, masse effective) sont discutées en fonction de l'épaisseur de la couche d'Ar (entre 1 et 4 mono-couches). Le caractère isolant d'une couche d'Ar très mince, même une seule mono-couche, est mis en évidence. Les résultats théoriques concernant les états image sur Cu(100) recouvert d'Ar sont comparés à des résultats expérimentaux et l'accord est très bon. Sur le même système, on a mis en évidence des résonances de puits quantique qui ont été par la suite confirmées expérimentalement. L'existence et les propriétés des résonances image sur un métal à électrons libres recouvert d'Ar sont aussi discutées. Les propriétés (énergie et largeur) de la résonance N^-_2 (^2 Pi_g) de la molécule d'azote adsorbée sur une mono-couche d'Ar déposée sur métal sont calculées et discutées en termes d'effets locaux(site d'adsorption) et globaux (réflectivité à l'interface Ar-vide).
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