Caractérisation de l'endommagement de matériaux apatitiques irradiés aux ions lourds et recuits thermiquement
Résumé
Some minerals belonging to the family of apatite are seen to be potential candidates for use as conditioning matrices or transmutation targets for high level nuclear waste management. Indeed, studies of natural nuclear reactors (Oklo) highlighted the strong ability of these minerals to anneal irradiation damage. In order to determine the global behaviour of these materials, we performed a fundamental study on the evolution of irradiation damage induced by various heavy ions in two apatites : a natural phosphocalcic fluorapatite from Durango and a synthetic sintered monosilicated fluorapatite, called britholite. The damage in these materials was measured by using channelling R.B.S. and X-ray diffraction respectively and by determining an amorphisation effective radius Re. The results revealed a similar behaviour for both apatites according to the electronic energy deposit at the entrance of the material. In addition, the effect of an isothermal annealing at 300°C was quantified on a monosilicated britholite previously irradiated with Kr ions. We highlighted in this case the return of the lattice parameters to their initial values, followed by a partial and slow rebuilding of the crystalline lattice versus the annealing time. Finally, we followed the changes in the morphology of etch pits in the Durango fluorapatite after acid dissolution as a function of the energy deposit by the ions. We showed that the influence of crystallography leads quickly to opening angles close to 30°. The calculation of etching velocities within the irradiated material highlighted that there is a range of deposit energy where the velocity ratio increases strongly before becoming constant.
Certains minéraux de la famille des apatites sont pressentis pour être utilisés comme matrices de conditionnement ou d'incinération dans l'optique d'un traitement futur des déchets nucléaires de haute activité et à vie longue. L'étude de réacteurs nucléaires naturels fossiles (Oklo) a en effet permis de mettre en lumière la forte capacité de ces minéraux à auto-guérir les dégâts d'irradiation. Afin de définir un comportement type pour ces matériaux, nous avons mené une étude fondamentale concernant l'évolution de l'endommagement après irradiation par différents ions lourds dans deux apatites : une fluoroapatite phosphocalcique naturelle (Durango) et une fluoroapatite monosilicatée synthétisée par frittage (britholite). Cet endommagement a été mesuré dans ces matériaux respectivement par spectrométrie R.B.S. canalisée et par diffraction X en déterminant un rayon efficace d'amorphisation Re. Les résultats obtenus révèlent un comportement proche pour les deux apatites en fonction du dépôt d'énergie électronique à l'entrée du matériau. Par ailleurs, l'effet d'un recuit thermique isotherme à 300°C a été quantifié sur une britholite monosilicatée préalablement irradiée avec des ions Kr. Nous avons ainsi mis en évidence un retour des paramètres de maille à leurs valeurs initiales, suivi d'une restructuration lente partielle du réseau cristallin en fonction du temps de recuit. Enfin, nous avons suivi l'évolution de la morphologie des figures de dissolution en milieu acide dans la fluoroapatite de Durango en fonction du dépôt d'énergie induit par les ions. Celle-ci révèle que l'influence de la cristallographie mène rapidement à des angles d'ouverture proches de 30°. Le calcul des vitesses d'attaque chimique au sein du matériau irradié met ainsi en évidence une gamme de dépôt d'énergie où le rapport des vitesses augmente fortement avant de devenir constant.
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