Nano-structural study of ferroelectric oxide superlattices
Etude nano-structurale de superréseaux d'oxydes ferroélectriques
Résumé
The aim of this work was to go deeply into the nanostructural description of ferroelectric thin films and interfaces. For this purpose we used synchrotron radiation based techniques to study various superlattices. Texture studies show the very good epitaxy of superlattices (BaTiO3/SrTiO3)n. Along the growth axis, we observe a modulation of the lattice on a large scale. However, generally, the film is coherent (from X-ray diffraction point of view) on only 30 % of its thickness. Moreover, Sr and Ba diffuse significantly at the interfaces. The maps in asymmetric diffraction mode show the in-plane difference between the lattice parameters of the multilayer and the substrate, whereas the in-plane lattice parameters of the layers SrTiO3 and BaTiO3 are almost equal. The Transmission Electron Microscopy shows the need to take into account the asymmetry of both the structural and the chemical profiles in each layer. These images show the evolution of the structural quality of these superlattices, from the interface with the substrate to the free surface of the superlattice. For the (PbTiO3/BaTiO3)n superlattices, we report that the strain is partially relaxed for thick films. The chemical interdiffusion of lead and barium is very lower compared to the one of the Sr/Ba system. The PbTiO3 sublayer exhibits a preferential orientation of the domains, with a polar axis contained in the growth plane. For the (La0,7Sr0,3MnO3/SrTiO3)n superlattices, the reflectivity shows not much chemical diffusion and roughness at the interfaces. X-ray diffraction shows the high structural quality of the interfaces (with fringes between Bragg peaks). The simulation points out an excellent coherence of the superlattice and abrupt interfaces.
Les objectifs de mon travail de thèse consistaient à approfondir la description nano-structurale des films ferroélectriques et de leurs interfaces. Pour cela nous avons appliqué les techniques de rayonnement synchrotron pour l'étude non-destructive de nano-structures et pour la caractérisation très fine des interfaces dans les multicouches d'oxydes. Les expériences de texture mettent en évidence la très bonne épitaxie des matériaux (BaTiO3/SrTiO3)n. Le long de l'axe de croissance, nous observons une modulation du réseau à grande distance. Cependant, en général, la couche reste cohérente (au sens de la diffraction X) sur seulement 30% de son épaisseur. De surcroît, Sr et Ba diffusent de façon significative aux interfaces. Les cartographies en diffraction asymétrique montrent que dans le plan du substrat, il y a un désaccord de maille couche/substrat, alors que les paramètres de maille dans le plan de chaque sous-couches SrTiO3 et BaTiO3 sont quasiment égaux. La microscopie électronique en transmission a montré la nécessité de prendre en compte l'asymétrie des profils structuraux/chimiques dans chaque couche. Ces images montre aussi l'évolution de la qualité structurale de ces empilements, de l'interface avec le substrat à la surface libre du superréseau. Dans le système (PbTiO3/BaTiO3)n, on montre que la contrainte est partiellement relaxée pour les films épais. L'inter-diffusion chimique Pb/Ba est très inférieure à celle obtenue dans le système Sr/Ba. La sous-couche PbTiO3 montre une orientation préférentielle des domaines, avec l'axe polaire "couché" dans le plan de croissance. Dans le système (La0,7Sr0,3MnO3/SrTiO3)n, nos mesures de réflectivité à bas angles ont montré la faible inter-diffusion et la faible rugosité chimique des interfaces. La diffraction à grand angles montre la haute qualité des interfaces structurales (avec notamment la présence d'oscillations de diffraction de Laue, en plus des satellites principaux). La modélisation indique une excellente cohérence de l'empilement et des interfaces abruptes.
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