Mesoscopic quantum behavior of diluted rare-earth compounds
Effets quantiques mésoscopiques d'ions de terres rares faiblement couplés
Résumé
Mesoscopic quantum behavior of diluted rare-earth compounds. In a weakly Ho$^(3+)$-doped non magnetic single-crystal, namely LiYF$_4$, the usual spin-lattice relaxation time $T_1$ may be much longer than the experimental time window at very low temperature. Below T=200mK, staircase-like hysteresis loops are observed at slow field-sweep rates, showing that quantum tunneling of the magnetic moment occurs at resonant applied fields. This mesoscopic behavior is reminiscent of low-frequency quantum fluctuations at avoided level crossings in the electro-nuclear Zeeman diagram of a nearly-isolated single-ion (strong hyperfine coupling). The dynamics is associated with the coherent rotation of the rare-earth electronic momentum and nuclear spin, although the whole process is incoherent due to weak hyperfine couplings related to diamagnetic near-neighbor anions (the nuclear spin bath). Because of a phonon-bottleneck regime, hysteresis loops are strongly modified at faster field-sweep rates, leading to additional magnetization steps due to spin-spin cross-relaxation tunneling processes. Based on a two-ion representation, it is shown that two-ion co-tunneling and dipolar biased-tunneling events now dominate the relaxation of the magnetization, in agreement with ac-susceptibility measurements in a higher temperature regime. This many-body behavior may have some connections with the quantum spin glass problem. In addition to molecular magnets, quantum tunneling of the magnetic moment can now be investigated in details in diluted rare-earth compounds showing a large uniaxial anisotropy. Moreover, such single crystals may become very suitable systems to observe quantum coherence in magnetism and to study dissipative/decoherent phenomena in the framework of mesoscopic magnets.
Effets quantiques mésoscopiques d'ions de terres rares faiblement couplés. Quel peut-être l'apport d'ions de terres rares fortement dilués au magnétisme mésoscopique ? Ce travail décrit l'origine d'une dynamique quantique lente du renversement du moment magnétique d'un ion Ho$^(3+)$, en présence d'une forte anisotropie uniaxiale (retournement d'un aimant atomique par effet tunnel sous la barrière d'anisotropie). Dans le monocristal quadratique LiYF$_4$, les mécanismes de relaxation paramagnétique dus aux couplages spin-phonons sont inefficaces à très basse température, et l'allure singulière des cycles d'hystérésis observés à faible vitesse de balayage du champ appliqué selon l'axe de facile aimantation, en marches d'escalier, révèle un effet de mécanique quantique non stationnaire. Ces transitions non adiabatiques correspondent au retournement cohérent du moment électronique et du spin nucléaire d'un ion Ho$^(3+)$ quasi-isolé (couplage hyperfin fort). La dynamique quantique d'un centre tunnel est cependant rendue incohérente par de faibles couplages à l'environnement de spins nucléaires, ceux des ions diamagnétiques de la matrice d'accueil non magnétique. De plus, en présence d'un phénomène dit de goulot d'étranglement des phonons, l'allure des cycles mesurés est fortement modifiée à plus grande vitesse de balayage du champ. Des sauts supplémentaires, attribués à une dynamique quantique à plusieurs ions (relaxations croisées), apparaissent pour d'autres champs résonants. Une interprétation à deux ions démontre que des transitions de co-tunnel à deux ions et des transitions tunnel à un ion décalées par les interactions dipolaires dominent la relaxation dans ce régime tunnel, en accord avec des mesures de susceptibilité alternative à T>1.75K. Les ions dilués de terres rares constituent non seulement une alternative aux aimants moléculaires pour une compréhension plus approfondie du magnétisme mésoscopique, mais ils permettent aussi d'envisager sérieusement l'observation de la cohérence quantique en magnétisme ainsi que l'étude des phénomènes de dissipation/décohérence, notamment dus aux porteurs libres. En outre, la mise en évidence d'une dynamique quantique à plusieurs corps apporte des éléments nouveaux à l'étude de la nature des fluctuations quantiques dans des systèmes complexes, comme dans les verres de spins.
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