Etude de l'influence de la corrosion en milieu basique sur le relâchement d'activité par la zircone : - application au stockage des coques
Résumé
Dans une perspective de stockage géologique des coques, il est nécessaire de comprendre les mécanismes mis en jeux dans le relâchement d'activité lors du contact entre les coques et l'eau infiltrée dans les structures bétonnées. Ce relâchement d'activité peut avoir différentes origines dont la dissolution partielle de la couche d'oxyde. Afin de simuler l'eau infiltrée dans les matrices bétonnées lors du stockage, les échantillons sont mis en contact avec une solution basique dans un autoclave en nickel. Les études de corrosion sont effectuées à des températures comprises entre 250°C et 300°C. L'expérience dure 12 semaines avec un prélèvement d'échantillons toutes les deux semaines. Les mesures de la dissolution partielle de la couche d'oxyde ont été effectuées sur des échantillons implantés en europium en surface (Rp=42 nm). Ce marqueur, de faible réactivité chimique, a été choisi après s'être assuré que sa diffusion thermique dans la zircone à 300°C était négligeable. La perte d'europium analysée par RBS nous a permis d'estimer une épaisseur moyenne de zircone dissoute et une cinétique de corrosion de l'ordre de 1 nm par jour à 300°C. Parallèlement à l'étude de la dissolution de la zircone, nous avons mené une étude sur le relâchement d'iode, dont l'isotope 129 a une longue période et une forte toxicité. Son comportement est caractérisé par deux phases. Tout d'abord un relâchement très rapide indépendant de toute dissolution, puis une phase stationnaire comme si l'iode restante à faible concentration était piégée sur la surface corrodée. Nous avons tenté d'identifier le mécanisme mis en jeu dans ce relâchement spécifique de l'iode. Nous avons observé une corrélation entre la présence d'iode et la présence OH$^-$ (déduite des profils d'hydrogène) sur les 100 premiers nanomètres de la surface. Ces phénomènes peuvent être expliqués par la complexation de l'iode.
NIL