Disorder and optical properties of excitons in semiconducting quantum wires : from a box to a wire
Nature du désordre et propriétés optiques des excitons dans les fils quantiques semiconducteurs : de la boîte au fil
Résumé
The imaging of local spectroscopic properties, by microphotoluminescence, allowed us to understand and analyze the localization properties of V-shape semiconducting quantum wires, and to identify the structural origins of disorder. We evidenced the differences between two generations of quantum wires. In the first one, the roughness of the hetero-interfaces involved in the confinement of the carriers is important and leads to the localization of excitons; the quantum wire can thus be seen as a collection of quantum boxes and is told to be in the "0D regime". In the second one, the hetero-interface fluctuations are much fewer (2 per µm in the best samples) and the excitons are delocalized over a few hundreds of nanometers. Each island can thus be considered as a portion of real quantum wire, and the wires are told to be in the "1D regime". The electronic properties of the quantum wires have been studied by microphotoluminescence experiments on a single quantum box or island, and have been correlated to their structural properties. This "single nano-object" approach gives us access to the intrinsic properties of these objects, which are free of the inhomogeneous broadening of the results usually obtained on a macroscopic population. In the 0D regime quantum wires, the fine structure of the radiative doublet has been evidenced for the excitons localized in quantum boxes, and it has been related to the exchange Coulomb interaction. The temperature evolution of the microluminescence spectra has been interpreted as the setting up of the strong coupling between excitons and acoustical phonons : the zero phonon peak observed at low temperature is progressively replaced by a broader line corresponding to recombinations assisted by emission and absorption of phonons. In the 1D regime quantum wires, we have shown that the excitons delocalized in the islands feel the residual disorder caused essentially by internal piezoelectric fields. The theory of the exciton has been reworked in the case of quantum wire, in which its singularity needs to pay a carefull attention to the resolution of the hydrogen atom 1D hamiltonian. The radiative lifetime of the excitons has been shown to scale as sqrt(T); this proves that the excitons are locally at thermal equilibrium at the bottom of the band, and that their density of state follows, within kT, the 1/sqrt(E) law expected for a one-dimensional system. We finally evidenced the Mott transition from a diluted gas of excitons to a dense electron-hole plasma as the density of photocreated carriers is increased, and we characterized these density regimes. The formation of biexcitons in the diluted gas of excitons has been confirmed.
L'imagerie des propriétés spectroscopiques locales, par microphotoluminescence, nous a permis de comprendre et d'analyser les propriétés de localisation dans les fils quantiques semiconducteurs gravés en V, et d'identifier les causes structurales de désordre. Nous avons ainsi mis en évidence les différences entre deux générations de fils quantiques. Dans la première, la rugosité des hétéro-interfaces impliquées dans le confinement des porteurs est importante et donne lieu à la localisation des excitons; le fil quantique, dit en "régime 0D", se comporte comme une collection de boîtes quantiques. Dans la deuxième génération, les fluctuations des hétéro-interfaces sont beaucoup plus rares (2 par µm dans les meilleurs échantillons) et les excitons sont délocalisés sur plusieurs centaines de nanomètres. Chaque îlot peut alors être considéré comme une portion de fil quantique, justifiant l'appellation de "régime 1D". Les propriétés électroniques des fils quantiques ont été étudiées en microluminescence sur une boîte quantique ou un îlot unique, et ont été corrélées à leurs propriétés structurales. Cette approche "nano-objet individuel" nous a donné accès aux propriétés intrinsèques de ces objets, en nous affranchissant de l'élargissement inhomogène des résultats habituellement obtenus sur une population macroscopique. Dans les fils quantiques en régime 0D, la structure fine du doublet radiatif de l'exciton localisé dans les boîtes quantiques a été mise en évidence expérimentalement et reliée à l'interaction Coulombienne d'échange. L'évolution en température des spectres de microluminescence a été interprétée comme l'établissement du couplage fort entre excitons et phonons acoustiques : le pic zéro phonon observé à basse température disparaît dès 30 K au profit d'une raie plus large de luminescence assistée par les processus d'émission et d'absorption de phonons. Dans les fils quantiques en régime 1D, nous avons montré que les excitons délocalisés dans les îlots sont sensibles au désordre résiduel, principalement dû à la présence de champs piézoélectriques internes. La théorie de l'exciton a été reprise dans le cas des fils quantiques, dont la singularité nécessite une grande rigueur dans la résolution de l'hamiltonien de l'atome d'hydrogène à 1D. Le temps de vie radiatif des excitons a été mesuré et suit à basse température une loi en sqrt(T), prouvant que les excitons de bas de bande sont localement à l'équilibre thermique et que leur densité est en 1/sqrt(E) à l'échelle de kT, comme attendu pour un système unidimensionnel. Nous avons enfin mis en évidence la transition de Mott entre un gaz dilué d'excitons en interaction Coulombienne et un plasma dense d'électrons et de trous lorsque la densité de porteurs photocréés est augmentée, et nous avons caractérisé ces différents régimes de densité. La formation de biexcitons dans le gaz dilué d'excitons a en particulier été confirmée.
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