NMR study of the quantum spins system CuHpCl
Étude RMN du système de spins quantiques CuHpCl
Résumé
We present an NMR study of magnetic properties of Cu2(C5H12N2)2Cl4 (CuHpCl). This system of quantum spins ½ has been considered for a long time as an experimental realization of a spin ladder system. Its phase diagram under magnetic field is very rich, in particular a spin liquid ground state in zero field and two quantum phase transitions at Hc1=7.5 Tesla and Hc2 = 13 Tesla. The first goal of this study was a clarification of some specific parts of the phase diagram, in particular the low temperature regime between Hc1 and Hc2, where tridimensional magnetic order sets in. Through the study of a compound deuterated on specific hydrogen bonds, we observed the commensurate nature of this ordered phase. The second-order phase transition was studied as a function of H and T. The main result of this study highlights the apparition at low temperature of a staggered transverse magnetisation, due to antisymetric magnetic interactions, like observed in other spin liquid compounds like NENP or SrCu2(BO3)2. This « anomalous » magnetisation appears for fieds Hc1 and persist for H> Hc2. CuHpCl is the first compound where the coexistence of a staggered magnetisation with 3D magnetic order can be observed. We also observed by torque magnetometry anomalous features due to this staggered magnetisation. Last, in order to understand the magnetic exchange pathways in CuHpCl, we also undertook NMR and torque measurements of methylated variants of CuHpCl.
Cette thèse est consacrée à l'étude par résonance magnétique nucléaire (RMN) des propriétés magnétiques du composé Cu2(C5H12N2)2Cl4 (CuHpCl). Ce système de spins quantiques 1/2 a longtemps été considéré comme une réalisation expérimentale d'un système d'échelles de spins. Son diagramme de phase en fonction du champ magnétique est très riche, avec en particulier un état fondamental liquide de spin en champ nul et deux transition de phase quantique aux champ Hc1=7.5 Tesla et Hc2 = 13 Tesla. Le but premier de cette étude est une clarification de certaines zones de ce diagramme de phases, en particulier la phase basse température comprise entre Hc1 et Hc2 qui présente un ordre magnétique tridimensionnel. A travers l'étude d'un composé spécifiquement deutéré, nous avons montré la nature commensurable de cette phase ordonnée et étudié la nature de la transition en fonction de H et de T. Mais l'apport principal de cette étude, est la mise en évidence de l'apparition à basse température d'une aimantation transverse alternée due à des interactions anti-symétriques, similaire à celle observée dans d'autres composés liquide de spins tels que NENP ou SrCu2(BO3)2. Cette aimantation apparaît pour des champs inférieurs à Hc1 et persiste pour H> Hc2. CuHpCl semble être le seul composé à présenter la coexistence de cette aimantation alternée et d'une phase magnétique 3D. Cette aimantation alternée est également observée dans les mesures d'aimantations par couple menées sur ce composé. Enfin, dans le but de comprendre les chemins d'échanges dans CuHpCl, nous avons entrepris un étude préliminaire (RMN et mesures d'aimantation) de composés dérivés (méthylés) de CuHpCl.