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Université Pierre et Marie Curie - Paris VI (2011-11-25), Viana Bruno (Dir.)
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Étude et optimisation de matériaux scintillateurs pour l'imagerie médicale
Samuel Blahuta1

Ce travail de thèse concerne l'étude des mécanismes de scintillation de monocristaux de LYSO:Ce et de céramiques denses de Gd2O2S:Pr,Ce et de LuGdO3:Eu pour pouvoir cibler leur optimisation. Les spécificités pour une application en imagerie médicale incluent un fort pouvoir d'arrêt des rayonnements  et X, un rendement lumineux élevé, un temps de réponse rapide et, pour la tomographie CT, un afterglow le plus faible possible. Un important travail de compréhension des mécanismes mis en jeu a permis de mettre en évidence le rôle dommageable joué par les défauts ponctuels sur les propriétés de scintillation de ces composés (lacunes anioniques pour LYSO:Ce et Gd2O2S:Pr,Ce, et oxygènes interstitiels pour LuGdO3:Eu). Deux voies d'optimisation de ces scintillateurs ont été approfondies : le codopage et les recuits sous atmosphère contrôlée. Le codopage de monocristaux de LYSO:Ce par Ca2+ et Mg2+ permet d'améliorer significativement le rendement lumineux et l'afterglow, tout en stabilisant une partie importante de Ce4+ par un mécanisme de compensation de charges. Ces améliorations sont complémentaires avec celles d'un recuit oxydant. L'afterglow de LuGdO3:Eu a également été sensiblement optimisé, cette fois en utilisant des codopants trivalents (Ce3+, Pr3+ et Tb3+). Enfin, nous avons mis en avant qu'appliquer un recuit sous atmosphère soufrée est un moyen efficace de réduire l'afterglow des céramiques de Gd2O2S:Pr sans en dégrader le rendement lumineux.
1:  LCMCP (site ENSCP) - Laboratoire de Chimie de la Matière Condensée de Paris (site ENSCP)
Scintillateurs – mécanismes de scintillation – codopage – traitements thermiques

Comprehension and optimization of scintillating materials for medical imaging applications
This work is dedicated to the comprehension of the scintillation mechanisms in LYSO:Ce single crystals and in Gd2O2S:Pr and LuGdO3:Eu dense ceramics, and to the optimization of their scintillation properties. For medical imaging applications, a high stopping power of X and  rays, a high light yield, fast response time and a low afterglow are amongst the main requirements. Threw the comprehension of the involved mechanisms we have evidenced that point defects (anionic vacancies for LYSO:Ce and Gd2O2S:Pr, and interstitial oxygen for LuGdO3:Eu) are responsible for decreasing the scintillation performances of the studied compounds. Two routes were deepened for optimizing these scintillators: co-doping and annealing. Co-doping LYSO:Ce single crystals with Ca2+ or Mg2+ leads to a significantly improved light yield and afterglow, while also stabilizing part of the doping ions as Ce4+ with an efficient charge compensating mechanism. Air annealing also leads to improved scintillation. The afterglow of LuGdO3:Eu can be significantly reduced when co-doping with Ce3+,Pr3+ or Tb3+. Finally, annealing Gd2O2S:Pr ceramics in a sulfur-rich atmosphere was evidenced as the most promising way to reduce the afterglow without degrading the light yield.
Scintillators – scintillation mechanisms – co-doping – annealing