Structural and optical properties of III-N wide-band gap semiconductor nanostructures : AlxGa1-xN nanowires synthetized by molecular beam epitaxy and boron nitride nanostructures.
Propriétés structurales et optiques de nanostructures III-N semiconductrices à grand gap : nanofils d'AlxGa1-xN synthétisés par épitaxie par jets moléculaires et nanostructures de nitrure de bore.
Résumé
This work focuses on structural and optical properties of III-nitrides wide-band gap semiconductors (AlxGa1-xN et h-BN), emitting in the ultraviolet range (4-6 eV). Nano-objects properties being modified by dimensional reduction, this work was mostly focused on the study of nanostructures of these materials (AlN and AlxGa1-xN nanowires, BN nanotubes and nanosheets). Careful search for correlation between their structure and luminescence has also been carried out. Concerning AlxGa1-xN materials, nanowires have been grown by plasma-assisted molecular beam epitaxy. The use of GaN nanowires bases has allowed us to promote the growth of non-coalesced 1D AlxGa1-xN nanostructures. We have shown that the incorporation of gallium is very temperature-dependent, giving rise to nanowires made of a highly inhomogeneous alloy at several scales (from nanometer to a hundred nanometers). These inhomogeneities strongly influence the optical properties, dominated by localized states. Altogether these results allow us to propose a growth mechanism of these nanowires. Concerning BN materials, comparison of the properties of nanostructures with those of the bulk material (hexagonal BN) has been carried out. After that h-BN bulk has been further investigated, we have revealed that nanosheets with more than 6 monolayers present a luminescence similar to h-BN. This indicates a low influence of dimensional reduction in h-BN, contrary to the case of nanowires made of other nitrides. Finally we have shown that the main nanotubes investigated in this work, which are multiwall, have a complex structure that is micro-faceted, and that the defects are likely responsible of the observed luminescence.
Ce travail de thèse s'intéresse aux propriétés structurales et optiques de semiconducteurs à grand gap de nitrure d'éléments III (AlxGa1-xN et h-BN), émettant dans l'ultraviolet (4-6 eV). Les propriétés des nano-objets étant modifiées par la réduction de dimensionnalité, un point central de ce travail a consisté à étudier des nanostructures de ces matériaux (nanofils d'AlN et d'AlxGa1-xN, nanotubes et nanofeuillets de BN). Un soin particulier a aussi été apporté à la corrélation à l'échelle nanométrique, entre la structure et la luminescence. Dans un premier temps, les nanofils d'AlxGa1-xN ont été synthétisés par épitaxie par jets moléculaires, sur des nanofils de GaN afin de promouvoir la croissance de nanostructures 1D non coalescées. Nous montrons que le gallium s'incorpore difficilement, aboutissant à des nanofils d'un alliage fortement inhomogène à plusieurs échelles (de l'unité à la centaine de nanomètre). Ces inhomogénéités influencent grandement les propriétés optiques, dominées par des états localisés. L'ensemble des résultats nous a permis de proposer un mécanisme de croissance de ces nanofils. Dans un deuxième temps, les propriétés des nanostructures de BN ont été comparées à celles du matériau massif (le BN hexagonal). Nous montrons que jusqu'à 6 couches les nanofeuillets présentent une luminescence similaire au h-BN. Cela indique une faible influence de la réduction de dimensionnalité dans le h-BN, contrairement aux nanostructures de GaN ou d'AlN. Enfin, nous montrons que les principaux nanotubes étudiés dans ce travail, multiparois, présentent une structure complexe, micro-facettée, et que les défauts sont probablement responsables de la luminescence observée.