Channelling investigation of the behaviour of urania under low-energy ion irradiation

Étude par canalisation du comportement du dioxyde d’uranium irradié avec des ions de basse énergie

Tien Hien Nguyen (1)

1 CSNSM - Centre de Spectrométrie Nucléaire et de Spectrométrie de Masse

This thesis is dedicated to the investigation of the structural destabilisation of UO2 single crystal. Irradiations with 470-keV Xe, 500-keV Ce and 500-keV La ions (with corresponding ion range of Rp 85 nm and range straggling of Delta Rp _ 40 nm according to SRIM calculation) have been performed to investigate the destabilisation of UO2 single crystals induce by (i) the radiation damage effects due to the nuclear stopping process of a fission fragment at the end of their trajectories (ballistic contribution) and by (ii) the incorporation of a fission product at high concentration (chemical contribution). The energies and masses of bombarding ions were deliberately chosen so that they would have very similar projected range in UO2 in order to compare the effects induced by solubles (La and Ce) versus non soluble Xe species in UO2. Rutherford Backscattering Spectrometry in channelling geometry (RBS/C) was applied to study the defects induced. Channelling data were analysed afterwards by Monte-Carlo simulation with McChasy code assuming a two-class model of defects comprising (i) the randomly displaced atoms (RDA) and the bent channels (BC) defects. The accumulation of RDA with increasing ion fluence leads to a steep increase (build-up of defects) observed from 4 to 7 dpa regardless of nature of ions and a dramatic increase observed from 300 dpa (corresponding to _ 5 at. % of implanted ions) only for Xe irradiated crystal. The difference due to the soluble versus insoluble species was clearly observed. Such a difference was observed via the dramatic increase of RDA when the crystal is implanted at very high concentration only for crystal implanted with insoluble species. Moreover, the difference is also observed via the higher fraction of RDA created in the crystal irradiated with insoluble element. This phenomenon is mostly due to the size of implanted species in the matrix. Insoluble Xe atoms have the atomic radius which is larger than twice the atomic radius of U sub-lattice while soluble La and Ce atoms have the atomic radii of similar size as compared to U atom. Xe creates a much stronger stress field in UO2 crystal in comparison to La or Ce; a higher fraction of RDA is thus created. Conversely, the accumulation of BC with increasing ion fluence leads to very similar evolution versus ion fluence in all crystals implanted with the three elements .

Cette thèse est consacrée à l'étude de la déstabilisation structurale du dioxyded' uranium monocristallin. L'irradiation avec des ions Xe de 470 keV, Ce de 500 keV et La de 500 keV (correspondant à un parcours projeté Rp 85 nm et à l'écart type delta Rp 40 nm selon le code de calcul SRIM) ont été réalisées pour étudier la déstabilisation du monocristal induit, d'une part, par la création de défauts dû au processus de ralentissement nucléaire des fragments de fission à la fin de leur parcours (contribution balistique),et, d'autre part, par l'incorporation de produits de fission à forte concentration (contribution chimique). L'énergie cinétique des éléments incorporés a été choisie de sorte que leurs parcours dans le solide soient identiques afin de comparer directement les effets induits par des espèces solubles (La et Ce) et insolubles (Xe) dans le dioxyde d'uranium.La Spectrométrie de Rétrodiffusion Rutherford en canalisation (RBS/C) a été appliquée pour caractériser et quantifier les défauts générés par l'irradiation. Les données ont été analysées par simulation Monte-Carlo en considérant un modèle original comportant de deux-type de défauts (i) des atomes aléatoirement déplacés dans le cristal (RDA) et (ii) des distorsions des ranges atomiques (BC). L'accumulation de la fraction d'atomes déplacés RDA avec l'augmentation de la fluence conduit à une forte augmentation du nombre dedéfauts observé entre 4 et 7 dpa, indépendamment de la nature des ions. Une seconde augmentation spectaculaire est observée à partir de 300 dpa (correspondant à une concentration excédant 5 % atomique d'ions implantes) pour le cas spécifique des cristaux irradiés avec des ions Xe. Un comportement différentié est clairement observé pour les espèces solubles par rapport à leurs homologues insolubles. Cette différence se traduit d'une part par l'augmentation spectaculaire de RDA lorsque le cristal est implanté à très haute concentration dans le cas d'espèce insolubles, et, d'autre part, par un endommagement plus prononcé entre 7 et 300 dpa. Ce phénomène est notamment la conséquence des différences de taille entre les rayons atomiques de La et de Ce, très inférieure à celles du Xe. A contrario, l'accumulation de défauts de type distorsion des rangées atomiques BC avec l'augmentation de la fluence conduit à une évolution très similaire quelle que soit la nature de l'élément incorpore. Cette augmentation se produit principalement entre 10 et 100 dpa - correspondant à un plateau pour l'évolution des défauts de type RDA – et traduit une importante évolution structurale du dioxyde d'uranium irradie, explorée pour la première fois dans ce travail de thèse.

Mots clés: Urania; Radiation effects; Ceramic; Channelling

Mots clés: Dioxyde d’uranium; Céramique; Effets d’irradiation; Canalisation

Domaines: Autre [cond-mat.other]

Tien Hien Nguyen. Channelling investigation of the behaviour of urania under low-energy ion irradiation. Other [cond-mat.other]. Université Paris Sud - Paris XI, 2013. English. ⟨NNT : 2013PA112307⟩. ⟨tel-00966967⟩