Molecular dynamics simulation of crystalline cellulose

Simulation de cristaux de cellulose par dynamique moléculaire

Pan Chen (1)

1 CERMAV - Centre de Recherches sur les Macromolécules Végétales

The structural and physical properties of four types of crystalline cellulose (Iα, Iβ, II and IIII), including the structural details of the bulk and at the surfaces, thermal behavior, mechanical properties as well as the allomorph conversion, were studied by molecular dynamics (MD) simulation. Although simulations are in principle designed to reproduce the real world, I realized that unit cell parameters or properties such as temperature-induced phase transition were not reproduced to the precision we expected. In order to make MD more reliable to complement experiments, I first identified the origin of those discrepancies and second I proposed improved force field parameters. By using the optimized parameters, the structural characteristics of the four cellulose allomorphs were better reproduced. Finally, I used these optimized parameters to provide more reliable estimates of some structural characteristics of cellulosic crystals, such as surface properties and hydrogen bonding patterns together with key mechanical properties.

Les propriétés structurales de quatre types de cellulose cristalline (Iα, Iβ, II et IIII), incluant détails structuraux du coeur cristallin et des surfaces, comportement thermique, propriétés mécaniques et inter-conversions allomorphiques, ont été étudiées par des simulations de dynamique moléculaire (MD). Alors que la dynamique moléculaire est supposée reproduire correctement le monde réel, je me suis rendu compte que les paramètres des mailles cristallines élémentaires ainsi que la transition de phase induite par la température ne sont pas reproduites avec une précision satisfaisante. Dans l'objectif de rendre la modélisation plus fiable à compléter les expériences, j'ai dans un premier temps identifié les origines du désaccord et dans un second temps proposé de meilleurs paramètres pour les champs de forces. En utilisant ces paramètres, les caractéristiques structurales des quatre allomorphes de la cellulose sont bien mieux reproduites. Finalement, j'ai utilisé ces paramètres optimisés afin de modéliser d'une façon plus fiable certaines propriétés des cristaux de cellulose : incluant propriétés de surface, liaisons hydrogènes et caractéristiques mécaniques clefs.

Mots clés: Crystalline cellulose; Molecular dynamics; Structural and physical properties

Mots clés: Cellulose cristalline; Dynamique moléculaire; Propriétés structurales et physiques

Domaines: Sciences agricoles

Pan Chen. Simulation de cristaux de cellulose par dynamique moléculaire. Sciences agricoles. Université de Grenoble, 2013. Français. ⟨NNT : 2013GRENV007⟩. ⟨tel-00949196⟩