Evolution of the dielectric, ferroelectric and electromechanical properties in the pseudo-binary system (1-x)-BaTi0.8Zr0.2O3 xBa0.7Ca0.3TiO3 / structure-property correlations

Evolution des propriétés diélectriques, ferroélectriques et électromécaniques dans le système pseudo-binaire (1-x)BaTi0.8Zr0.2O3- xBa0.7Ca0.3TiO3 / Corrélations structures et propriétés

Feres Benabdallah (1)

1 ICMCB - Institut de Chimie de la Matière Condensée de Bordeaux

The aim of this work is to make a full characterization of the structural, microstructural, dielectric,ferroelectric and piezoelectric properties of the perovskite-structured oxides (1-x) BaTi0.8Zr0.2O3-xBa0.7Ca0.3TiO3 prepared by a conventional solid-state reaction method (conventional sintering) andSPS fabrication technique. Using high-resolution synchrotron x-ray powder diffraction, the structuralinvestigations carried out close to the triple point (x≈ 0.32) have introduced significant corrections tothe previously published composition-temperature phase diagram. The colossal electromechanicalresponse was then correlated to a strongly degenerate free energy landscape caused by structuralinstabilities. Furthermore, the coupling between the high polarization flexibility under electric andthermal stresses and the ‘lattice softening’ gives rise to a giant electromechanical response due tohigh domain wall activities. The decrease of the dielectric, ferroelectric and piezoelectric propertiesof BCTZ ceramics (x=0.32 and 0.5) processed by SPS was essentially attributed to the largecompositional fluctuations and stable domain wall configurations as the grain size decreased.

Ce travail de thèse a pour objectif la caractérisation des propriétés physico-chimiques descéramiques de composition (1-x) BaTi0.8Zr0.2O3-x Ba0.7Ca0.3TiO3 préparées par frittage conventionnelet frittage flash (SPS). Les études structurales réalisées au voisinage du point triple (x≈ 0.32) à l’aidede la diffraction des RX de haute résolution (synchrotron) sur poudre ont introduit des modificationsmajeures sur le diagramme de phase température-composition déjà proposé. La réponseélectromécanique géante mesurée est alors corrélée à la dégénérescence du profil de l’énergie libreinduite par les instabilités structurales. De plus, la flexibilité de la polarisation sous contraintesthermique et électrique est couplée à un assouplissement de la maille cristalline. Ces deuxcaractéristiques contribuent ensemble à une réponse électromécanique colossale via une forteactivité des murs de domaine. La dégradation des propriétés diélectriques, ferroélectriques etpiézoélectriques pour les céramiques BCTZ (x=0.32 et 0.5) élaborées par frittage flash estessentiellement attribuée aux fluctuations importantes de composition et à la stabilisation de laconfiguration des murs de domaines avec la diminution de la taille des grains.

Mots clés: Ceramics; Conventional sintering; Spark plasma sintering; Lead free piezoelectrics; Structural investigations; Free energy landscape; Polarization flexibility; Dielectric response; Ferroelectric response,; Electromechanical response

Mots clés: Céramiques; Frittage conventionnel; SPS; Piézoélectrique sans plomb; Investigations structures; Energie libre; Polarisation; Diélectrique; Ferroélectricité; Electromécanique

Domaines: Matériaux

Feres Benabdallah. Evolution des propriétés diélectriques, ferroélectriques et électromécaniques dans le système pseudo-binaire (1-x)BaTi0.8Zr0.2O3- xBa0.7Ca0.3TiO3 / Corrélations structures et propriétés. Matériaux. Université Sciences et Technologies - Bordeaux I; Université de Sfax. Faculté des sciences, 2013. Français. ⟨NNT : 2013BOR14782⟩. ⟨tel-00879222⟩