Effects of temperature and irradiation on the mobility of Xenon in UO$_2$: Profilometric and microstructural study
Effets de la température et de l'irradiation sur la mobilité du xénon dans UO$_2$ : étude profilométrique et microstructurale
Résumé
In France, electricity is mainly produced (78%) through the operation of 58 PWRs (Pressurized Water Reactors). During reactor operation, many fission products (FP) are generated in the fuel which is, in most cases, UO2 enriched to about 4% in 235U. Among FPs, gaseous fission products as Xenon and Krypton, are abundantly produced (around 15% stable fission products). Because of their chemical nature, those two gases have a very low solubility in the fuel and therefore tend to form bubbles (to minimize surface tension) and can cause pellets swelling. The formed gas can also be released out of the pellet, and lead to a substantial increase in the pressure within the fuel cladding, thereby limiting the energy production. However, migration mechanisms, traditionally studied indirectly by measuring the amount of gas released after irradiation, are not yet fully understood. It is frequently assumed that atomic diffusion is the only mechanism that can lead to a migration of xenon. The objective of this thesis is to provide direct evidence of the different mechanisms controlling the behavior of Xenon during thermal annealing and irradiation. Therefore, we used ion implantation to introduce Xenon in uranium dioxide samples. After implantation, the Xenon distribution follows a quasi-Gaussian concentration profile (variation of the concentration regard to the depth) located in the first 300 nanometers of the sample. We have performed post-implantation annealing at 1400 °C and 1600 °C in order to study the impact of the temperature, and irradiation with ions to simulate the impact of fission products in the fuel. Subsequently, concentration depth profiles were measured by ion microprobe (SIMS). Although the feasibility of Xenon measurement has been demonstrated in several articles, no concentration profile had so far been presented in the literature because a classical data processing of SIMS data is not suitable in uranium dioxide. Therefore a new data processing software has been developed in the frame of this thesis to reconstruct depth profiles. From depth profile comparison, no significant Xenon mobility was observed during annealing at 1400 °C and 1600 °C. Further TEM studies highlighted bubble formation, which can trap the Xenon and thus explains its immobility. Studies of irradiation effects at high electronic stopping power ((dE / dx)electronic = 30 keV.nm-1) show diffusion and transport of Xenon if Uranium vacancy migration is activated (above ~ 800 °C). Below this threshold temperature, migration was only observed at the surface of the samples. Those results indicate that, with such an electronic stopping power, heterogeneous resolution of Xenon bubbles occurs and that Xenon migration is related to uranium vacancy mobility. Irradiation with low energy argon ions at the same temperature did not induce any modification and bubbles were observed, which implies that homogeneous Xenon resolution is not a relevant mechanism in our experimental conditions
En France, l'énergie électrique est majoritairement produite (78 %) grâce au fonctionnement de 58 REP (Réacteurs à Eau Pressurisée). Lors du fonctionnement de ces réacteurs, de nombreux produits de fission (PF) sont générés dans le combustible qui est de l'UO2 enrichi à environ 4% en 235U. Parmi eux, il est important de connaître le comportement du xénon et du krypton, produits de fission gazeux qui sont abondamment produits (près de 15 % des produits de fission stables). De plus, de par leur nature chimique, ces deux gaz ont une très faible solubilité dans le combustible et vont donc avoir tendance à se regrouper sous forme de bulles (pour minimiser la tension de surface) pouvant ainsi engendrer un gonflement de la pastille d'UO2. Le gaz formé peut aussi être libéré hors de la pastille, entrainer une augmentation substantielle de la pression dans la gaine de combustible et ainsi limiter l'utilisation du combustible. Cependant, les mécanismes de migration, traditionnellement étudiés de manière indirecte en mesurant la quantité de gaz relâché après irradiation, ne sont pas encore totalement compris. Il est fréquemment supposé que la diffusion atomique est le seul mécanisme susceptible d'entrainer une migration du xénon. L'objectif de cette thèse est de mettre en évidence de manière directe les différents mécanismes gouvernant le comportement thermique et sous irradiation du xénon dans UO2. Pour cela, nous avons utilisé l'implantation ionique qui nous permet d'introduire du xénon dans des échantillons de dioxyde d'uranium. Cette implantation engendre un profil de concentration quasi-gaussien de xénon (variation de la concentration en fonction de la profondeur) dans les 300 premiers nanomètres de l'échantillon. Suite à différents traitements qui sont d'une part des recuits entre 1400°C et 1600°C afin d'étudier l'impact de la température et d'autre part des irradiations avec des ions afin de simuler l'impact des produits de fission dans le combustible, les profils de concentration ont été mesurés par microsonde ionique (SIMS). Bien que la faisabilité de la mesure du xénon ait été démontrée dans différents articles, aucun profil de concentration n'avait jusqu'à présent été présenté dans la littérature. Dans le dioxyde d'uranium, un traitement classique des données SIMS n'est pas adapté. Un nouveau logiciel de traitements des données a donc été développé au cours de cette thèse qui permet l'obtention de profils reproductibles. Aucune diffusion du xénon n'a pu être observée lors des recuits à 1400°C et à 1600°C indiquant une absence de mobilité du xénon dans ces conditions. Des études complémentaires de caractérisation de défauts de type lacunaire et de bulles de xénon ont été effectuées par spectroscopie d'annihilation de positrons (PAS) et par microscopie électronique par transmission (MET). Elles montrent des modifications importantes de la microstructure d'UO2 induites par la formation de bulles à 1400°C et 1600°C pouvant expliquer l'absence de diffusion observée. Les études sous irradiation à fort (dE/dx) électronique ont montré une diffusion et un transport du xénon dépendants des températures d'irradiation. Pour les irradiations à 600 et 1000°C, les caractérisations de la microstructure, mettent en évidence la formation de bulles de xénon alignées avec la direction du faisceau d'ions incidents. A contrario, les chocs balistiques (irradiation avec des ions Argon de 800keV) n'ont causé aucune modification significative des profils quelle que soit la température d'irradiation.
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