Organo-apatites and zirconia-hydroxyapatite anocomposites for metal immobilization
Organo-apatites et nanocomposites zircone-hydroxyapatite pour le piégeage des métaux
Résumé
The presence of heavy metals in the environment is a major issue for ecosystems and human health. Among possible remediation strategies, adsorption techniques appear as most promising. This PhD work was devoted to the preparation of novel materials based on hydroxyapatite in order to obtain improved metal immobilization properties. Two approaches have been explored. The first one relies on the formation of hydroxyapatite in the presence of carboxylic acids that exhibit affinity for both the calcium of the mineral phase and the metal ions to be trapped. This approach allows the preparation of porous organo-apatites. Based on extensive characterization, including XRD, solid state NMR, N2-sorption and electronic microscopy, we discuss the influence of carboxylic acids on the structure and surface chemistry of the materials. This discussion provides basis for the understanding of the sorption behavior of Pb2+ and Zn2+ ions on these materials. The second approach relies on the preparation of nanocomposites associating hydroxyapatite with zirconia. We describe a new sol-gel based synthetic route leading to homogeneous micro- and mesoporous materials. The association of the two phases allows the combination of affinity for both Cr(III) and Cr(VI) species within a single material.
Le rejet de métaux lourds dans l'environnement pose des problèmes majeurs pour les écosystèmes et la santé humaine. Parmi les solutions proposées, les techniques d'adsorption semblent particulièrement prometteuses. Ce travail de thèse visait à préparer de nouveaux matériaux à base d'hydroxyapatite afin d'améliorer les propriétés d'immobilisation de métaux lourds (Cr, Pb, Zn). Deux approches ont été explorées. La première repose sur la formation d'hydroxyapatite modifiée par les acides carboxyliques qui présentent une affinité pour le calcium de la phase minérale et pour les ions métalliques. Cette approche permet d'obtenir des matériaux hydrides organo-minéraux poreux. Sur la base des caractérisations effectuées, en particulier par DRX, RMN à l'état solide, porosimétrie d'azote et microscopie électronique, l'effet de l'incorporation des acides carboxyliques dans la structure et la chimie de surface des matériaux obtenus a été discuté. Cette discussion constitue la base de l'étude des propriétés d'adsorption des ions Pb2+ et Zn2+. La deuxième approche repose sur l'élaboration de nanocomposites associant l'hydroxyapatite et la zircone. Ce travail décrit une nouvelle voie de synthèse sol-gel de ces matériaux, conduisant l'association des deux phases permet au matériau composite de présenter une bonne affinité pour le Cr(III) et le Cr(VI).
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