Second harmonic scattering from spherical metallic nanoparticles

Diffusion de second harmonique par les nanoparticules métalliques à symétrie sphérique

Jérémy Butet (1)

1 LASIM - Laboratoire de Spectrométrie Ionique et Moléculaire

This work is devoted to the study of the second harmonic scattering from spherical metallicnanoparticles. The optical properties of noble metal nanoparticles are known to be dominated bythe localized surface plasmon resonances which increase the second harmonic intensity. From afundamental point of view, the octupolar emission mode is revealed for the first time bycomparison between experiments and theory. The origin of the second harmonic generation(SHG) in metallic nanoparticles is discussed showing that bulk contributions are needed. It wasshown that Fano profiles can be observed in a very simple configuration. Practical applicationsare also addressed demonstrating that the properties of SHG increase the plasmonic sensorperformances. The second harmonic generation form single gold nanoparticles embedded in ahomogeneous medium is also reported for the first time paving the way toward a betterunderstanding of the morphology impact on the nonlinear response of metallic nanoparticles.

Ce travail de thèse a porté sur l’étude de la génération de second harmonique par lesnanoparticules métalliques. La présence de résonances de plasmon de surface localisées dans lesnanoparticules métalliques accroit la section efficace non linéaire et le but de ce travail a été decomprendre comment ce couplage peut être mis à profit. D’un point de vue fondamental, lacomparaison entre expérience et théorie a permis de mettre en évidence le mode d’émissionoctupolaire ainsi que de pondérer les contributions de surface et de volume au signal total émis.Il a également été démontré que des profils de Fano non linéaire pouvaient être observés dans lecas de nano-objets très simples. Des applications pratiques, telle que les capteurs plasmoniques,ont été abordées montrant que les propriétés intrinsèques de la génération de second harmoniqueoffrent plusieurs avantages et augmentent la sensibilité de tels capteurs. Des mesuresexpérimentales ont également été effectuées sur des nanoparticules d’or uniques enfermées dansune matrice homogène, ouvrant la voie pour une compréhension plus fine de l’impact de lamorphologie des nanoparticules sur leur réponse non linéaire.

Mots clés: Second harmonic scattering; Nanoparticles; Plasmonic sensor; Gold; Silver; Hyper-Rayleigh diffusion

Mots clés: Génération de second harmonique; Nanoparticule; Capteurs plasmoniques; Or; Argent; Diffusion hyper-Rayleigh

Domaines: Autre [cond-mat.other]

Jérémy Butet. Diffusion de second harmonique par les nanoparticules métalliques à symétrie sphérique. Autre [cond-mat.other]. Université Claude Bernard - Lyon I, 2012. Français. ⟨NNT : 2012LYO10115⟩. ⟨tel-00750115⟩