Étude, par Résonance de Spin Électronique, de la dynamique des spins dans les composés à base de dimères de spins 1/2, CsV2O5, VO(HPO4)*0.5H2O et KZn(H2O)(VO)2(PO4)2(H2PO4)
Résumé
In the last few decades, low dimensional spin-gapped quantum systems have been widely studied due to the interesting low-lying magnetic excitations they exhibit. Such systems include spin-1/2 alternating chains, spin-Peierls systems, or finite-size systems constituted of an even number of antiferromagnetically (AF)-coupled spins. Among the various experimental methods of investigation of these systems, Electron Spin Resonance (ESR) is particularly powerful because it is very sensitive to the anisotropic interactions in these systems. Although many ESR measurements have been reported on such systems, the interpretation of the temperature and angular dependence of parameters such as the ESR linewidth and the shift of the g-value remains somewhat problematic, because there is still no good theory which explains the behaviour of these parameters. Among the available theories, the most used is the Kubo-Tomita theory which treats the anisotropic interactions as a perturbation and predicts an exchange-narrowing of the ESR linewidth at infinite temperature in strongly correlated systems. More recently, applying the field theory approach to ESR, Oshikawa and Affleck gave the linewidth profile for a spin-1/2 quantum AF chain at low temperature. Another method for interpreting the ESR measurements is the numerical calculation of the ESR absorption parameters of the assumed models. My PhD work reported here aims at investigating, by X-band Electron Spin Resonance spectroscopy, the magnetic properties of the low-dimensional quantum spin systems, VO(HPO4)*0.5H2O, KZn(H2O)(VO)2(PO4)2(H2PO4) and CsV2O5, where the magnetic V4+ (S=1/2) ions are arranged in pairs. By studying the temperature dependence as well as the angular dependence of the ESR spectra, we find that these systems, whose magnetic susceptibility may be well fitted either by the susceptibility of spin-1/2 dimer systems or the susceptibility of spin-1/2 AF alternating chains, show a change of behavior as a function of temperature : At room temperature, in accordance with the Kubo-Tomita prediction, an exchange narrowing phenomenon takes place, whereas linewidth broadening and then the appearance of a fine structure are instead observed for helium temperatures where spins are strongly correlated. By a numerical calculation of the ESR absorption parameters we show that this linewidth profile is much better fitted with the model of spin-1/2 AF alternating chains than with that of isolated spin-1/2 dimers.
Durant ces dernières décennies, les composés de basse dimensionnalité à gap de spin ont été largement étudiés grâce notamment à l'aide qu'ils peuvent apporter dans la compréhension de la frontière entre le comportement purement quantique d'un spin isolé et le comportement classique d'un ensemble de spins. Parmi ces composés à gap de spin nous pouvons citer les chaînes alternées de spins 1/2, les composés présentant une transition spin-Peierls ou les systèmes comportant un nombre pair de spins avec un couplage d'échange antiferromagnétique (AF) entre eux. Parmi les méthodes d'étude expérimentale de ces systèmes, la Résonance de Spin Electronique (RSE) fait partie des plus puissantes parce qu'elle est très sensible aux interactions anisotropes dans ces composés. Malgré les multiples données RSE obtenues sur ces composés, l'interprétation du profil de variation thermique de la largeur de raie RSE et du facteur g reste quand même problématique à cause de l'absence de théories efficaces. Parmi les théories disponibles, la plus utilisée est celle de Kubo et Tomita qui prédit un rétrécissement par échange de la largeur de raie à température infinie. Plus récemment, Oshikawa et Affleck ont trouvé des formules de la variation thermique de la largeur de raie et du facteur g pour une chaîne homogène de spins 1/2. Une autre méthode pour interpréter les données RSE est de calculer numériquement les paramètres d'absorption du modèle qui décrit le mieux le composé étudié. Ce mémoire rapporte mes travaux de thèse dont le sujet est l'étude, par RSE, de la dynamique des spins dans les composés à base de dimères de spins 1/2, CsV2O5, VO(HPO4)*0.5H2O et KZn(H2O)(VO)2(PO4)2(H2PO4). En étudiant les courbes de résonance RSE en fonction de la température et de l'angle nous avons trouvé que ces composés, dont la susceptibilité magnétique peut être aussi bien décrite par celle d'un ensemble de dimères isolés de spins 1/2 que par celle d'une chaîne AF alternée de spins 1/2, présentent deux régimes de comportement de la largeur de raie en fonction de la température : A haute température les raies de résonance RSE sont rétrécies à cause de l'échange suivant les prédictions de Kubo et Tomita alors qu'à basse température les courbes de résonance RSE s'élargissent et changent de forme (apparition de deux raies de résonance dues à la structure fine). Avec une méthode numérique de calcul des paramètres d'absorption RSE nous montrons que ce profil de la largeur de raie correspond plus à celui présenté par une chaîne AF alternée de spins 1/2.
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