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Fiche détaillée Thèses
Université Blaise Pascal - Clermont-Ferrand II (27/02/2009), Hoggan Philip (Dir.)
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2009CLF21914.pdf(1.2 MB)
Contribution à l'étude des interactions électroniques appliquée à la catalyse hétérogène : exemples d'études théoriques d'oxydation ménagées d'alcanes et alcènes sur une surface (001) de cuivre
Noureddine Absi1

Les intégrales bi-électroniques jouent un rôle essentiel pour déterminer les propriétés électroniques des atomes et des molécules. Les oxydes de cuivre couvrent des domaines très divers et ont des applications extrêmement variés. Nous avons porté notre attention sur une étude de la contribution des intégrales bi-électroniques à la catalyse hétérogène, par une étude théorique de la réactivité sur la surface de cuivre, et en particulier l'oxydation ménagée des alcanes et alcènes sur la surface CuO(001). Ce travail de thèse a porté sur une étude théorique en deux parties principales : La première partie concernant l'étude des intégrales de Coulomb et d'échange effectuée par le logiciel STOP sur une base d'orbitales atomiques de Slater. L'équation de Poisson est résolue dans ce travail pour le potentiel de Coulomb moléculaire. La deuxième partie, est une étude des réactivités chimiques concernant l'oxydation ménagée des alcanes et alcènes sur les surfaces de métal de cuivre Cu(001) ou CuO(001). Cette étude est effectuée à l'aide du logiciel ABINIT DFT sur une base d'onde plane. Les résultats de ce travail ont validé une nouvelle approche des intégrales de Coulomb et d'échange. Ils ont abouti à la mise en évidence des mécanismes réactionnels de la réactivité d'oxydation ménagée sur la surface de cuivre CuO(001), ainsi que des produits sélectifs.
1 :  LASMEA - Laboratoire des sciences et matériaux pour l'électronique et d'automatique
Coulomb – Fonctions de – Poisson – Processus de – Cuivre – Excitation coulombienne – Algèbres de – Catalyse hétérogène – Oxydation – Alcanes – Alcènes – Intégrales – Chimie quantique

Contribution to the study of electronic interactions applied to heterogeneous catalysis : on examples of theoretical studies of metal oxidation of alkanes and alkenes on the cooper(001) surface
Two-electron integrals play a key role in determining electronic properties of atoms and molecules. They also govern their interactions. Copper oxides play various roles both in nature and industry. In this work, our attention is devoted to applications of quantum theory to reactivity. In particular the role of interactions in heterogeneous catalysis. the examples chosen are in mild oxidation of alkanes and alkenes on the oxidised copper (001) surface. The methods azre tested and found to be reliable for surface energy and di usion barrier calculations. This manuscript describes a method of evaluating Coulomb integrals based on solving Poisson's equation for the associated potential. The resulting interactions are put to use in the context of periodic systems, in particular to study the surfaces of catalysts based on copper. These partially oxidised surfaces are used to selectively oxidise alkanes and alkenes in mild conditions. The DFT plane wave code ABINIT has been used to study some selective oxidation reactions on parially oxidised copper (001) surfaces.

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