Generation and Application of Attosecond Pulses
Génération et application des impulsions Attosecondes
Résumé
To capture electronic rearrangements inside a molecule or during chemical reactions, attosecond (as, 1 as =10−18 s) time resolution is needed. To create a light pulse with this duration, the central frequency has to be in the XUV range and cover several tens of eVs. Moreover, the frequency components have to be synchronized. The so called High Harmonic Generation (HHG) in gases well suits this task. During this process a high intensity laser pulse is focused in a gas jet, where its electric field bends the potential barrier of an atom allowing an electron wave packet (EWP) to tunnel ionize. Following the electric field of the laser the EWP gets accelerated, gaining a large kinetic energy that may be released as a high energy (XUV) photon in the event of a re-collision with the ionic core. These recolliding EWP probe the structure and dynamics of the core in a self-probing scheme: the EWP, that is emitted by the molecule at a certain time, probes itself later. More precisely, this ”self-probing” scheme gives access to the complex valued recombination dipole moment (RDM) of the molecule which is determined by both the nuclear and electronic structure. The recombination encodes these characteristics into the spectral amplitude, phase and polarization state of the harmonic radiation emitted by the dipole. Due to the coherent nature of HHG it is possible to measure all these three parameters. Moreover, it is in principle possible through a tomographic procedure to reconstruct the radiating orbital.The objective of my thesis was two-fold. By implementing advanced characterization techniques of the harmonic amplitude, phase and polarization we studied i) the electronic structure of N2 and laser induced multi-channel tunnel ionization. We presented the reconstruction of molecular orbitals and revealed the ionization channel dependent ultrafast nuclear vibration. We also studied ii) the reflectivity and dispersion of recently designed chirped XUV mirrors that can shape the temporal profile of attosecond pulses. With these mirrors we could control the spectral phase over 20 eV and compensate the GDD of the harmonics or introduce a TOD. We also proposed a novel attosecond pulse shaper.
En vue de la capture de réearrangements électroniques au sein d’une molécule ou au cours de réactions chimiques il est indispensable de développer un dispositif dont la résolution temporelle est attoseconde (as 1 as = 10−18 s). La voie naturelle est de rechercher des impulsions lumineuses dans cette gamme de durée. Leur fréquence centrale doit alors être dans la gamme UVX et couvrir plusieurs dizaines d’eVs. De plus, ses composantes fréquencielles doivent être synchronisées. Le processus de génération d’harmoniques d’ordre élevé (GHE) dans les gaz remplit ces exigences. Pendant ce processus, une impulsion laser de haute intensité est focalisée dans un jet de gaz, où son champ électrique courbe la barrière de potentiel d’un atome et permet l’ionisation tunnel d’un paquet d’ondes électronique (POE). Entrainé par le champ électrique du laser, le POE accélére et acquiert une énergie cinétique élevée. Dans le cas où il repasse au voisinage du coeur ionique cette énergie cinétique peut être émise sous la forme d’un photon UVX. Ces POE explorent la structure et la dynamique de l’ion dans un schéma d’auto-sonde: le POE émis à un instant donné revient lui même ultérieurement sonder l’ion. Plus précisément ce processus d’autosonde donne accès à la valeur complexe du dipôle de recombinaison moléculaire (DRM), lui-même determiné par les structures nucléaire et électronique de l’ion. Le dipôle de recombinaison, en rayonnant des harmoniques, encode ces caractéristiques dans l’amplitude, la phase et l’état de polarisation de l’émission harmonique. Grâce à la nature cohérente de la GHE nous pouvons mesurer ces trois paramètres.L’objectif de ma thèse de doctorat était double. En mettant en oeuvre des techniques avancées de caractérisation de l’amplitude, de la phase et de la polarisation des harmoniques nous avons dans un premier temps étudié la structure électronique de N2 et l’ionisation tunnel multi-canaux induite par le laser. Nous avons montré les reconstructions des plusieurs orbitals moléculaires et révélé la vibration nucléaire ultra-rapide en fonction des canaux d’ionisations. Dans un deuxième temps nous avons étudié la réflectivité et la dispersion de miroirs UVX à compensation de dérive de fréquence, fabriqués sur mesure. Ces miroirs autorisent la mise en forme temporelle d’une impulsion attoseconde, compriment la durée de l’impulsions où introduisent un TOD. Nous avons aussi proposé un nouveau façonneur d’impulsions.
Origine : Version validée par le jury (STAR)