Molecular alignment induced by ultrashort laser pulses : Measurements and Applications
Alignement moléculaire par impulsions laser ultrabrèves : Mesures & Applications
Résumé
The interaction of an intense ultrashort laser pulse with a molecular sample leads, after the end of the pulse, to molecular alignment at specific time under field-free conditions. This thesis is dedicated to the measurements and applications of this effect. The degree of alignment is determined through the variation of the refractive index induced by the rearrangement of the molecular dipoles. A two-dimensional technique allowing to measure molecular alignment on a single-shot basis is reported in this document. The alignment is then exploited in order to determine physical quantities which are usually difficult to estimate through others methods. The "cross-defocusing technique" has been first implemented to provide ionization probabilities of atomic and molecular gas in the femtosecond regime. The "1D polarization technique" has been then applied to the measurement of the electronic Kerr index calibrated through molecular alignment. It has been found that the optical Kerr effect exhibits a sign reversal around about 30 TW.cm-2 for the main atmospheric gases. This effect has been described phenomenologically by high order Kerr terms (from n4 to n10). The important impact of theses results on the understanding of the filamentation mechanism is discussed
L'interaction entre un échantillon moléculaire gazeux et une impulsion laser ultra-brève intense conduit, après le passage de l'impulsion, à des réalignements transitoires et périodiques des molécules. Cette thèse se rapporte à la mesure et aux applications liées à cet effet. Le degré d'alignement moléculaire est déterminé à travers la variation d'indice de réfraction induite par le réarrangement des dipôles moléculaires. Une technique d'imagerie bidimensionnelle permettant de mesurer sur une base monocoup l'alignement des molécules est reportée dans ce manuscrit. L'alignement est ensuite utilisé comme un outil de mesure pour évaluer des quantités physiques, difficilement accessibles par d'autres méthodes. La "technique de défocalisation croisée" a été tout d'abord employée pour mesurer les probabilités d'ionisation de gaz atomiques et moléculaires en régime femtoseconde. La "technique de polarisation 1D" a été ensuite appliquée pour obtenir une mesure de l'indice Kerr électronique calibré à travers l'alignement moléculaire. Il a été trouvé que l'effet Kerr électronique produit une variation d'indice qui change de signe aux alentours des 30 TW.cm-2 pour les principaux gaz qui constituent l'atmosphère. Cet effet a été interprété de manière phénoménologique par des termes Kerr d'ordres supérieurs (de n4 à n10). L'impact important de ces résultats sur la compréhension du mécanisme de filamentation est discuté.
Origine : Fichiers produits par l'(les) auteur(s)