Estimation of the sources and sinks of tropospheric molecular hydrogen: instrumental developments, atmospheric observations and data assimilation
Estimation des sources et puits du dihydrogène troposphérique : développements instrumentaux, mesures atmosphériques et assimilation variationnelle
Résumé
The scope of this PhD is to improve the knowledge of the tropospheric molecular hydrogen (H2) budget based on experimental and modeling approaches. During my master degree internship, a gas chromatograph measuring the mixing ratio of H2 and CO samples from the RAMCES network has been installed. The analyze of the in-situ measurements at Gif-sur-Yvette allows estimating the soil sink of this area (0.027 cm s−1) and the H2/CO ratio (0.5) from transport emissions. The tall tower of Trainou located near the Orléans forest (100 km south west of Paris) was instrumented in October 2008 for H2 and CO at three different heights (50, 100 and 180 m), in May 2009 for 222Rn at 180 m and in April 2010 for 222Rn at 50 m. With three different heights, local to regional air masses can be sampled. The in fluence of the traffi c at Trainou is not visible but during winter, we observe high correlated H2 and CO mixing ratios. The mean soil sink estimated with the same method as for Gif-sur-Yvette reaches 0.026 cm s−1. On the modelling side, the H2 mixing ratio measurements from RAMCES and EUROHYDROS were used in the system LMDz-PYVAR-SACS. This modelling framework allows optimizing the quantitative estimate of sources and sinks of H2 : the atmospheric transport model LMDz is coupled with the simplifi ed chemistry scheme SACS, and integrated in the PYVAR inversion system. Several scenarios, implementing the progressive separation of the different sources and sinks, have been tested at a global and european scale. The best H2 soil sink estimate reaches 59 ± 5 Tg an−1.
En m'appuyant sur des mesures atmosphériques et à l'aide de la modélisation, je propose une nouvelle estimation du bilan du dihydrogène troposphérique (H2). Pendant mon stage de master, j'ai installé un chromatographe en phase gazeuse pour analyser les concentrations de H2 et CO sur les échantillons du réseau RAMCES. L'analyse des mesures in-situ à Gif-sur-Yvette permet d'estimer le dépôt de H2 dans le sol de cette région (0.027 cm s−1) et le ratio H2/CO (0.5) provenant des émissions dues au transport automobile. La haute tour de Trainou située près de la forêt d'Orléans (100 km au sud-ouest de Paris) a été instrumentée en octobre 2008 pour H2 et CO à trois hauteurs de prélèvement (50, 100 et 180 m), en mai 2009 pour 222Rn à 180 m et en avril 2010 pour 222Rn à 50 m. Avec trois hauteurs de prélèvement, les masses d'air locales à régionales sont échantillonnées. L'infl uence du traffi c n'est pas visible mais pendant l'hiver on observe des évènements pendant lesquels les concentrations de H2 et CO sont fortement corrélées. La vitesse moyenne de dépôt estimée avec la même méthode qu'à Gif-sur-Yvette atteint 0.026 cm s−1. Dans la partie modélisation, les mesures de la concentration de H2 au sein des réseaux RAMCES et EUROHYDROS ont été utilisées dans le système LMDz-SACS-PYVAR. Ce système permet d'optimiser l'estimation quantitative du bilan de H2 : le modèle de transport atmosphérique LMDz est couplé avec le système de chimie simpli fiée SACS et intégré dans le système d'inversion PYVAR. Plusieurs scénarios, impliquant la séparation progressive des sources et puits de H2 ont été testés pour optimiser les flux de H2 à l'échelle globale et européenne. La meilleure estimation du dépôt global de H2 atteint 59 ± 5 Tg an−1.