Vibrational properties of glasses at the transition from microscopic to macroscopic regime
Les propriétés vibrationnelles des verres : un étude expérimental dans la region de transition entre le régime microscopique et macroscopique
Résumé
One of the most challenging issue in condensed matter physics concerns the understanding of the vibrational properties of glasses. In particular, an anomaly present in the vibrational density of states (VDOS) at energies of few meV has attracted much interest due to its universal occurrence in glasses. This anomaly, called ”boson peak” (BP), appears as a peak in the reduced VDOS over the Debye, elastic continuum prediction in an energy range where the Debye model still works reasonably well for the corresponding crystals. In this PhD work we present the results of an experimental study of the vibrational dynamics in glassy sorbitol and sulfur by means of inelastic scattering of light, x-ray and neutron. In the case of sorbitol, these results show that the boson peak is clearly related to anomalies observed in the acoustic dispersion curve in the mesoscopic wavenumber range of few nm−1. Moreover, the study of the temperature dependence of these properties shows that this connection is kept under temperature changes. Finally, the behavior of the high frequency modes can be used to quantitatively account for the BP, suggesting a strong connection between acoustic properties in the mesoscopic range and boson peak. This behavior seems to be universal in glasses. In the case of glassy sulfur the BP is located at energies outside the window which can be probed by IXS and it is not possible experimentally to investigate the character of the corresponding collective excitations.
Une des questions les plus ambitieuses dans la Physique de la Matière Condensée concerne la compréhension des propriétés vibrationnelles des verres. En particulier, une anomalie présente dans la densité d'états vibrationnels (VDOS) à des énergies de quelques meV a suscite beaucoup d'intérêt en raison de sa présence universelle dans les verres. Cette anomalie, appelée “boson peak” (BP), apparaît comme un pic dans la VDOS réduite par rapport à la prévision du continuum élastique de Debye, dans une région d'énergies où le modèle de Debye fonctionne encore assez bien pour les correspondants cristaux. Dans ce travail de Thèse on présente les résultats d'une étude expérimentale de la dynamique vibrationnelle dans des verres du sorbitol at du soufre, par diffusion inélastique de la lumière, des rayons x et des neutrons. Dans le cas du sorbitol, ces résultats montrent clairement que le BP est lie à des anomalies observées dans la courbe de dispersion acoustique dans la région mésoscopique des vecteurs d'onde de quelques nm−1. En outre, l'étude de la dépendance en température de ces propriétés montre que cette connexion est maintenue même avec les changements de température. Enfin, le comportement des modes à haute fréquence peut être utilise pour reproduire quantitativement la forme du BP, ce qui suggère une forte relation entre les propriétés acoustiques dans la région mésoscopique et le BP. Ce comportement semble être universel dans les verres. Dans le cas du soufre vitreux le BP est situe à l'extérieur de la fenêtre d'énergies qui peut être sondée par IXS et donc il n'est pas possible expérimentalement d'étudier le caractère des excitations collectives correspondantes.
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