Developments of multipass systems for absorption spectroscopy application : Multimode Cavity Ring Down Spectroscopy and multipass cells
Développements de systèmes multipassages pour application à la spectroscopie d'absorption : Cavity Ring Down Spectroscopy multimode et cellules à passages multiples
Résumé
The absorption Spectroscopy technique based on the measure of the free photon lifetime trapped inside a high-finesse optical cavity, also known as Cavity Ring Down Spectroscopy (CRDS), is among the most sensitive optical diagnostic tools. The « mode matched » cavity excitation using a continuous wave laser quickly and continuously swept (~4 THz.s-1 during ~2 ms), i.e. the high-speed monomode cw-CRDS, ensures to the technique its best performances in terms of detection limit “with however the drawback” data-points separated by the Free Spectral Range of the resonator (FSR=c/2L) : then, probing low pressure samples demand long cavities. This original study proposes to take advantage of the resonator's transverse mode structure and then to make possible the high-speed cw-CRDS device miniaturization. The fractionally degenerated cavity multimode excitation (also called "magic length” resonator) is presented here. It provides a wide spectral sampling improvement proportional to the employed reentrant order N. We are developing and testing two multimode cavity injections schemes. The first one is axial while the other one is reentrant, also said to be an off-axis excitation injection of such cavities and we examine the main differences. A detailed investigation of the intracavity field at the N resonances fractioning the FSR is proposed, explaining the detection limits observation associated to these two slightly distinct multimode injection schemes. A second part of this work is dedicated to the detailed characterization of intracavity patterns, which are created in off-axis injection when the cavity has an inbuilt weak astigmatism (ΔR/R~2 %) : referred as Lissajous profile. This study allows accounting for the fundamental mechanisms, such as the particular coincidence of particular modes by modal dispersion, which result in a millimeter degenerate interval. It exists inside this one a succession of symmetrical Lissajous transverse profiles from each other on both sides around a particular cavity length : we specify the causes. The residual astigmatism, highlighted here, explains the disappearance of the Doppler oscillations, usually present during the ring down decays in these high-fineness cavity injection dynamics. Finally, we develop several types of non-resonant multipass cells as an alternative to the CRDS device for a hostile environments analysis.
La spectroscopie d'absorption par mesure du temps de vie des photons piégés dans une cavité optique haute-finesse, ou Cavity Ring Down Spectroscopy (CRDS), compte parmi les outils de diagnostic optique les plus sensibles. L'excitation « mode matchée » d'un laser continu rapidement et continûment balayé (~4 THz.s-1 durant ~2 ms), i.e. la cw-CRDS monomode rapide, garantit à la technique ses meilleures performances en termes de limites de détectivité avec, en contrepartie, des points de mesures séparés de l'Intervalle Spectral Libre du résonateur (ISL=c/2L) : le dosage d'environnements basse pression requiert de longues cavités. Cette étude originale propose de mettre à profit la structure transverse du résonateur afin de rendre possible la miniaturisation du dispositif de cw-CRDS rapide. L'excitation multimode d'une cavité fractionnellement dégénérée (dite de taille « magique »), ici présentée, permet de bénéficier d'un gain d'échantillonnage spectral qui vaut l'ordre réentrant N employé. Nous développons deux schémas d'injection multimode : l'injection multimode axiale et l'injection multimode réentrante, dite dans ce dernier cas hors de l'axe optique, de telles cavités et nous en étudions les principales différences. Une étude détaillée du champ intracavité existant aux N résonances constitutives de l'ISL est proposée afin de rendre compte des limites de détectivités associées à ces deux schémas d'injection multimode sensiblement distincts. Une seconde partie de ce travail de thèse est dédiée à caractériser de façon approfondie l'observation des profils spatiaux intracavités formés en injection hors axe lorsque la cavité souffre d'un faible astigmatisme (ΔR/R~2 %) : on parle de profil de Lissajous. Cette étude rend compte des mécanismes fondamentaux, telle la coïncidence particulière de modes particuliers par dispersion modale, qui aboutissent en un intervalle millimétrique de dégénérescence. Celui-ci est le siège d'une succession de profils transverses de Lissajous symétriques les uns des autres de part et d'autre d'une taille particulière de cavité : nous en précisons les causes. Le résiduel astigmatisme ainsi mis en évidence et mesuré permet, en outre, d'expliquer la disparition des oscillations Doppler normalement présentent en début de décroissance ring down dans ce type d'injection dynamique. De façon connexe, nous développons plusieurs types de cellules multipassages non-résonantes comme alternative à la CRDS pour le dosage d'environnements hostiles.
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