Development of strategies for HTR fuel waste management
Développement de stratégies de gestion du combustible HTR
Résumé
In an effort to reduce the volume of nuclear wastes and to allow the reuse of remaining fissile materials, a strategy for management of high temperature reactors (HTR) fuel was developed in this study. The volume reduction passes through the separation of highly radioactive TRISO particles with fuel kernels from the slightly radioactive graphite matrix (both combined in a fuel assembly called "compact") while the total recycling option requires the separation of the valuable kernel from the particle coating as ultimate waste. The separation methods must preserve the integrity of TRISO to prevent the release of radionuclides. A thermal shock treatment between liquid nitrogen and hot water allows for a partial destruction of the compact but only few particles are separated. Alternatively, graphite erosion by a high pressure water jet presents the risk of fracturing the particles. Better is the total combustion of carbon which releases all the particles. The treatment of compacts by ultrasounds in water erodes the graphite as function of the intensity, distance and direction of attack, temperature and gas saturation, and provides clean particles. The acid attack of compacts by a mixture H2O2 + H2SO4 causes the intercalation of graphite by acid, which inflates the structure and releases the intact particles. The TRISO on one hand and coatings on the other hand were then vitrified by sintering to achieve a high density, up to a rate of 25% vol. Finally, the leaching of composites in ultrapure water at 90°C shows strong confinement properties.
Dans un souci de réduction du volume de déchets nucléaires et de revalorisation des matières combustibles, une stratégie de gestion du combustible des réacteurs à haute température (HTR) est développée dans cette étude. La réduction de volume passe par la séparation des particules TRISO hautement radioactives et du graphite faiblement radioactif (les deux étant réunis dans un assemblage de combustible appelé "compact") tandis que le recyclage total nécessite la séparation du coeur de la particule, valorisable, et de sa gangue, déchet ultime. Les méthodes de séparation doivent préserver l'intégrité des TRISO afin d'empêcher la fuite des radioéléments. Ainsi, le traitement de choc thermique entre l'azote liquide et l'eau chaude permet une division partielle des compacts mais ne permet de récupérer que peu de particules. L'érosion du graphite par jet d'eau à haute pression présente le risque de fracturer les particules. La combustion totale du carbone libère toutes les billes. Le traitement des compacts par les ultrasons dans l'eau érode le graphite en fonction de l'intensité de travail, des direction et distance d'attaque, de la température et du gaz de saturation, nettoyant les particules. L'attaque acide des compacts par un mélange H2O2 + H2SO4 provoque l'intercalation du graphite par l'acide, faisant gonfler la structure et libérant ainsi les billes intactes. Les TRISO d'une part et leurs gangues d'autre part ont ensuite été vitrifiées par frittage de manière à obtenir une forte densité, jusqu'à un taux de 25% vol. Enfin, la lixiviation des composites dans l'eau ultrapure à 90°C montre de fortes propriétés de confinement.
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