ALIGNEMENT UNI ET TRIDIMENSIONNEL DE MOLÉCULES PAR IMPULSION LASER FEMTOSECONDE
Résumé
This thesis is devoted to the study of the alignment of linear and asymmetric top molecules generated by an intense laser pulse. In the case of short pulses with respect to molecular rotation, periodic alignment appears in field-free conditions after the extinction of the field. We study theoretically and experimentally the effects of intensity, temperature and polarization of the electric field on produced alignment. If the field is linearly polarized, the interaction leads to the alignment of the most polarizable axis of the molecule. If the field is elliptically polarized, the pulse can generate a simultaneous alignment of the three principal axes of inertia of an asymmetric top molecule (3-D alignment). This alignment can be characterized experimentally using pump-probe techniques which exploit the optical properties of the medium. They require the use of a second pulse of low intensity temporally delayed. Three techniques were exploited during this thesis. The first technique measures a depolarization due to the birefringence of the medium when the molecules are aligned. The second is based on the defocusing of the pulse on a gradient of index created following the space variation of alignment with respect to the spatial profile of the field. The last involves the creation of a grading of index to the intersection of two intense pulses, which causes the diffraction of the probe. Finally, we show experimentally that the birefringence technique can be used to quantify the 3-D alignment of an asymmetric top molecule like ethylene.
Le sujet de cette thèse concerne l'étude de l'alignement de molécules linéaires et asymétriques engendré par une impulsion laser intense. Dans le cas d'une impulsion courte par rapport à la rotation moléculaire, l'alignement créé est périodique après l'extinction du champ. Nous étudions théoriquement et expérimentalement les effets d'intensité, de température et de polarisation du champ électrique sur l'alignement produit. Pour des champs polarisés linéairement, l'interaction conduit à l'alignement de l'axe le plus polarisable de la molécule. Si le champ est polarisé elliptiquement, l'impulsion peut engendrer un alignement simultané des trois axes principaux d'inertie d'une molécule asymétrique. Cet alignement peut être caractérisé expérimentalement à l'aide de techniques pompe-sonde qui exploitent les propriétés optiques du milieu. Elles nécessitent l'utilisation d'une deuxième impulsion de faible intensité décalée temporellement. Trois techniques ont été exploitées au cours de cette thèse. La première technique mesure une dépolarisation due à la biréfringence du milieu lorsque les molécules sont alignées. La seconde s'appuie sur la défocalisation de l'impulsion sur un gradient d'indice créé suite à la variation spatiale de l'alignement vis-à-vis du profil spatial du champ. La dernière passe par la création d'un réseau d'indice à l'intersection de deux impulsions intenses, qui va provoquer la diffraction de l'impulsion sonde. Ces trois techniques ont été utilisées pour caractériser l'alignement de la molécule linéaire CO2 et nous montrons que l'alignement 3-D d'une molécule asymétrique comme l'éthylène peut être mesuré à l'aide de la technique de biréfringence.
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