High finesse optical cavities for the analysis of trace species in the gas phase
Cavités optiques de haute finesse pour la mesure de composés à l'état de trace en phase gazeuse
Résumé
The work described in this thesis is mainly dedicated to the measurement of trace concentrations in the gas phase by high sensitivity absorption spectroscopy in the infrared and visible regions. Different spectral sources have been employed: Vertical-External-Cavity Surface-Emitting Lasers (VECSELs), External-Cavity Diode Lasers (ECDLs) and broad-band emission Light Emitting Diodes (LEDs). Two techniques have been applied: OF-CEAS (Optical-Feedback Cavity-Enhanced Absorption Spectroscopy) and IBB-CEAS (Incoherent Broadband-Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy).
First, the notions required for the comprehension of these techniques are presented. Then, we describe the development of an IBB-CEAS system based on a LED source emitting at 643\,nm, adapted to the detection of nitrogen oxides. The results obtained illustrate the advantages of this technique in terms of simplicity, robustness and compactness. The obtained detection limit for the radical NO2 has been estimated at 1 ppbv for 2 minutes acquisition time.
The second study concerns an optically--pumped VECSEL emitting around 2.3 μm. The main result has been the achievement of single frequency tuning on a large spectral window, about of 16.5 cm-1 wide. This required the simultaneous tuning of temperature and laser cavity length. Then, preliminary tests have been carried out in order to couple this source to the OF-CEAS technique. These tests have revealed a problem of stability of the VECSEL single-frequency behavior in presence of optical feedback.
In conclusion, the feasibility of the OF-CEAS technique using an ECDL emitting in the near-infrared region applied to the diagnostics of a low pressure discharge has been demonstrated. The minimum absorption coefficient obtained is as good as 10-9 cm-1 for a fast acquisition time (0.1 s), which is a typical value achieved previously in various OF-CEAS systems. Tests have been performed with a discharge in a flow of argon and traces of methane. The same level of noise has been observed as without discharge. However, in the spectral region accessible with the available ECDL laser, radicals of the type CHX produced in this type of discharge could not be detected.
First, the notions required for the comprehension of these techniques are presented. Then, we describe the development of an IBB-CEAS system based on a LED source emitting at 643\,nm, adapted to the detection of nitrogen oxides. The results obtained illustrate the advantages of this technique in terms of simplicity, robustness and compactness. The obtained detection limit for the radical NO2 has been estimated at 1 ppbv for 2 minutes acquisition time.
The second study concerns an optically--pumped VECSEL emitting around 2.3 μm. The main result has been the achievement of single frequency tuning on a large spectral window, about of 16.5 cm-1 wide. This required the simultaneous tuning of temperature and laser cavity length. Then, preliminary tests have been carried out in order to couple this source to the OF-CEAS technique. These tests have revealed a problem of stability of the VECSEL single-frequency behavior in presence of optical feedback.
In conclusion, the feasibility of the OF-CEAS technique using an ECDL emitting in the near-infrared region applied to the diagnostics of a low pressure discharge has been demonstrated. The minimum absorption coefficient obtained is as good as 10-9 cm-1 for a fast acquisition time (0.1 s), which is a typical value achieved previously in various OF-CEAS systems. Tests have been performed with a discharge in a flow of argon and traces of methane. The same level of noise has been observed as without discharge. However, in the spectral region accessible with the available ECDL laser, radicals of the type CHX produced in this type of discharge could not be detected.
Le thème central de ce travail de thèse est consacré à la mesure de concentrations de gaz à l'état de traces par spectroscopie d'absorption à haute sensibilité dans le domaine de l'infrarouge et du visible. Différentes sources spectrales sont employées, des lasers à émission verticale en cavité externe (VECSELs), des diodes laser à cavité externe (ECDLs) et des diodes électroluminescentes à émission large bande (LEDs). Deux techniques sont abordées : la OF-CEAS (Optical-Feedback Cavity--Enhanced Absorption Spectroscopy) et la IBB-CEAS (Incoherent Broadband-Cavity Enhanced Absorption Spectroscopy).
D'abord, les notions nécessaires à la compréhension des techniques considérées sont présentées. Suit la description du développement d'un système IBB-CEAS avec une source LED émettant autour de 643 nm, avec application à la détection des oxydes d'azote à l'état de traces. Les résultats obtenus mettent en avant les avantages de cette technique en termes de simplicité, robustesse et de compacité. La limite de détection obtenue pour le radical NO2 est estimée à 1 ppbv pour deux minutes de temps d'acquisition.
Pour la deuxième étude concernant une source laser de type VECSEL émettant à 2.3 μm et pompé optiquement, le résultat principal a été l'obtention d'un balayage monofréquence sur une grande plage spectrale de l'ordre de 16.5 cm-1. Cela a demandé un balayage simultané de la température et de la longueur de la cavité laser. Ensuite, des essais préliminaires on été effectués pour coupler cette source avec la technique OF-CEAS. Ces essais ont révélé un problème de stabilité du comportement monofréquence de la source VECSEL en présence de rétroaction optique.
Enfin, la faisabilité de la technique OF-CEAS avec une source ECDL émettant dans l'infrarouge proche pour le diagnostic des décharges à basse pression a été démontrée. Le coefficient d'absorption minimale obtenu est de l'ordre de 10-9 cm-1 pour un temps d'acquisition court (0.1 s), valeur typique atteinte auparavant dans divers systèmes OF-CEAS. Des essais ont été réalisés avec une décharge en flux d'argon avec des traces de méthane autour de 1 mbar. Le même niveau de bruit a été observé que sans décharge. Cependant, dans la gamme spectrale accessible avec le ECDL disponible, les radicaux de type CHX produits dans ce type de décharge n'ont pas été détectés.
D'abord, les notions nécessaires à la compréhension des techniques considérées sont présentées. Suit la description du développement d'un système IBB-CEAS avec une source LED émettant autour de 643 nm, avec application à la détection des oxydes d'azote à l'état de traces. Les résultats obtenus mettent en avant les avantages de cette technique en termes de simplicité, robustesse et de compacité. La limite de détection obtenue pour le radical NO2 est estimée à 1 ppbv pour deux minutes de temps d'acquisition.
Pour la deuxième étude concernant une source laser de type VECSEL émettant à 2.3 μm et pompé optiquement, le résultat principal a été l'obtention d'un balayage monofréquence sur une grande plage spectrale de l'ordre de 16.5 cm-1. Cela a demandé un balayage simultané de la température et de la longueur de la cavité laser. Ensuite, des essais préliminaires on été effectués pour coupler cette source avec la technique OF-CEAS. Ces essais ont révélé un problème de stabilité du comportement monofréquence de la source VECSEL en présence de rétroaction optique.
Enfin, la faisabilité de la technique OF-CEAS avec une source ECDL émettant dans l'infrarouge proche pour le diagnostic des décharges à basse pression a été démontrée. Le coefficient d'absorption minimale obtenu est de l'ordre de 10-9 cm-1 pour un temps d'acquisition court (0.1 s), valeur typique atteinte auparavant dans divers systèmes OF-CEAS. Des essais ont été réalisés avec une décharge en flux d'argon avec des traces de méthane autour de 1 mbar. Le même niveau de bruit a été observé que sans décharge. Cependant, dans la gamme spectrale accessible avec le ECDL disponible, les radicaux de type CHX produits dans ce type de décharge n'ont pas été détectés.
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