Ultrafast Terahertz Spectroscopy and Nonlinear Optical Properties of Semiconductor Nanosstructures - TEL - Thèses en ligne Accéder directement au contenu
Thèse Année : 2008

Ultrafast Terahertz Spectroscopy and Nonlinear Optical Properties of Semiconductor Nanosstructures

Spectroscopie Térahertz Ultrarapide et Propriétés Optiques Non-Linéaires de Nanostructures Semiconductrices

Résumé

This manuscript presents 2 individual experimental studies in the field of ultrafast carrier dynamics of semiconductor nanostructures:
1. The development of Terahertz time domain spectroscopy (THz-TDS) and its application in gain measurements of GaAs/AlGaAs quantum cascade lasers.
2. The 3rd order nonlinear optical properties of tellurite niobic glasses doped with AgCl nanocrystalss with Z-scan and degenerate four waves mixing (DFWM).
In order to accomplish this goal, we developed a THz-TDS system with different radiation sources: optical rectification in a ZnTe crystal and interdigitated semi-insulating gallium arsenide photoconductive antennas.
First, we studied the competition between Tera-Hertz (THz) generation by optical rectification in <110> ZnTe crystals, two-photon absorption, second harmonic generation and free-carrier absorption. The two-photon absorption coefficient, second harmonic generation efficiency and free-carrier absorption coefficient in the THz range are measured independently. The incident pump field is shown to be depleted by two-photon absorption and the THz radiation is shown to be reduced, upon focusing, by free-carrier absorption. The reduction of the generated THz radiation upon tight focusing is explained, provided that one also takes into account diffraction effects from the sub-wavelength THz source.
Second, we investigated the temporal and spectral properties of the THz emission of a novel semi-insulating GaAs interdigitated photoconductive antenna with different excited carrier densities, in a temperature range from 4.2K to 270K. The THz emission properties are shown to be linear at low bias fields but saturated at large fields due to the intervalley scattering from the Γ band to the L band. The THz performances also saturate for high laser excitation due to the space charge screening. The carrier dynamics at different temperatures was experimentally investigated by recording the temporal and spectral shape of the THz wave. The emitted THz spectrum shifts to the lower frequency with increasing temperature. The impact of electron-hole mobility in this problem is discussed.
Third, we compared the aforementioned two THz generation methods and decided to use photoconductive antennas as the excitation source of our THz-TDS to investigate the gain and losses of a THz quantum cascade laser (QCL) operating at 2.9THz. We investigated the THz gain variation with different injection currents and different temperatures. We measured THz amplitude and phase spectra, allowing the direct determination of the gain. At the emission frequency of the QCL, a value of 6.5cm-1 is found. Effects such as gain clamping and spectral narrowing are also observed.
Finally, We investigated the non-resonant ultrafast 3rd order nonlinear optical properties of niobic tellurite glass (80TeO2-20Nb2O5) doped with silver chloride (AgCl) nanocrystals. Our samples were synthesized by melting-quenching and thermal treatment techniques. We control the grain-size of AgCl nanocrystals by varying the thermal treatment time. Their structures and AgCl nanocrystalss were characterized by spectroscopy and electronic microscopy. The longer thermal treatment time can enlarge the grain-size and increase the AgCl nanocrystalss density, and further results in forming more defect centers and stronger lattice deformation at the interface of AgCl nanocrystals, which gives rise to the bandgap redshift and formation of trapped state excitons. The larger two-photon absorption and local state carrier absorption result in a decrease of the optical limiting threshold, and the third order nonresonant nonlinear susceptibility χ(3) can be enhanced by the transient polarization of trapped state electrons on the surface of AgCl nanocrytstals.
Ce mémoire de thèse présente deux études expérimentales dans le domaine de la dynamique ultra-rapide des porteurs dans les nanostructures semiconductrices:
1. Le développement de la spectroscopie Térahertz dans le domaine temporel (THz-TDS) et son utilisation pour mesurer le gain d'un laser à cascade quantique GaAs/AlGaAs.
2. L'étude des effets de 3ième ordre en optique non linéaire dans des verres de Tellure dopés en nanocristaux AgCl, par "Z-scan" et mélange à quatre ondes (DFWM).
A cette fin, nous avons d'abord construit un montage de spectroscopie Térahertz dans le domaine temporel avec deux sources de rayonnement différentes : la rectification optique dans un cristal non-lineaire <110> ZnTe et par ailleurs des antennes interdigités photoconductrices.
Dans un premier temps, nous avons étudié la compétition entre la rectification optique, la génération de second harmonique, l'absorption à deux photons, et l'absorption par les porteurs libres. Le faisceau pompe subit une absorption à deux photons et le rayonnement THz émis est diminué, dans les conditions de focalisation, par l'absorption des porteurs libres. La réduction de l'émission THz dans les conditions de focalisation est expliquée, à condition de tenir compte des effets de la diffraction de la source THz sub-longueur d'onde.
Dans un deuxième temps, nous avons étudié les propriétés de l'émission THz dans le domaine temporel et spectral d'un nouveau type d'antenne photoconductive interdigitée basée sur du GaAs semi-isolant, en fonction de la densité de porteurs et dans une gamme de température allant de 4.2K à 270K. Les propriétés de l'émission THz sont linéaires pour de faibles tensions appliquées mais révèlent des effets de saturation pour des tensions importantes en raison de la diffusion inter-vallées de la bande Γ à la bande L. Les performances THz saturent aussi pour de fortes excitations laser à raison de l'écrantage des charges. La dynamique des porteurs à été étudiée expérimentalement pour différentes températures. Le spectre THz de l'émission se déplace vers les basses fréquences lorsque la température augmente. L'influence de la mobilité électronique est discutée.
Dans une troisième partie, après avoir comparé les deux méthodes de génération THz ci-dessus et décidé d'utiliser les antennes photoconductives comme source d'excitation pour notre montage THz-TDS, nous avons étudié le gain et les pertes d'un laser à cascade quantique (LCQ) fonctionnant à 2.9 THz. Nous avons étudié les variations du gain en fonction du courant injecté, à différentes températures. Nous avons mesuré les spectres d'amplitude et de phase THz, permettant une détermination directe du gain. A la fréquence de fonctionnement du LCQ, nous mesurons un gain de 6.5cm-1. Des effets comme le « clampage » du gain et l'affinement spectral du gain sont observés et discutés.
Pour finir, nous avons étudié le coefficient de polarisabilité d'ordre 3 des verres de Tellure (80TeO2-20Nb2O5) dopés en nanocristaux AgCl. Nous avons produit des échantillons par les techniques fonte-trempe et traitement thermique. Les résultats de la caractérisation révèlent qu'un traitement plus long augmente la tailles des nanocristaux qui donne lieu à l'apparition de plus de défauts et une plus grande déformation du réseau cristallin des nanocristaux aux interfaces avec le verre. Des états électroniques piégés apparaissent sous l'effet de la déformation de la structure cristalline. Une forte absorption à deux photons et une absorption des états électroniques piégés réduit le seuil de la limitation optique. Le coefficient polarisabilité non linéaire χ(3) augmente à cause de la formation des défauts et des états électronique localisés.
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tel-00300727 , version 1 (18-07-2008)

Identifiants

  • HAL Id : tel-00300727 , version 1

Citer

Zhen-Yu Zhao. Ultrafast Terahertz Spectroscopy and Nonlinear Optical Properties of Semiconductor Nanosstructures. Atomic Physics [physics.atom-ph]. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 2008. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00300727⟩
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