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Detailed view PhD thesis
Université Joseph-Fourier - Grenoble I (08/11/2007), Serge Huant (Dir.)
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Développement et applications de sondes actives en microscopie en champ proche optique
Yannick Sonnefraud1

En microscopie optique en champ proche (NSOM, Near-Field Scanning Optical Microscopy), une source de lumière de dimension très inférieure à la longueur d'onde est approchée de l'échantillon à étudier, à des distances très inférieures à lambda. En balayant la sonde en face de l'échantillon, on reconstruit une image optique d'une résolution non limitée par la diffraction, mais par la taille de la source de lumière utilisée. L'utilisation d'une nanoparticule (de taille de l'ordre de 10 nm) luminescente unique comme source de lumière permettrait donc d'avoir accès à des résolutions réellement nanométriques.
Nous avons développé un microscope dual confocal/NSOM adapté à l'étude et l'utilisation de telles nanoparticules. A l'aide de ce microscope, nous avons acquis des images construites en utilisant la fluorescence d'un nanocristal de CdSe/ZnSe unique (~ 4 nm) rapporté en extrémité d'une pointe NSOM normale comme source de lumière. Le caractère intermittent de cette fluorescence, combiné avec le photoblanchiment de ces nanocristaux, ont empêché de reconstruire des images complètes permettant de quantifier la résolution latérale atteinte. Notre recherche s'est ensuite portée vers la caractérisation d'autres nanoparticules dont la luminescence ne présente ni blanchiment, ni clignotement. Le premier type de particules présentant ces caractéristiques sont des agrégats de YAG :Ce3+ produits par LECBD, d'une taille inférieure à 5 nm. Nous décrivons les premières caractérisations optiques de ces nanoparticules. La seconde alternative réside dans les nanoparticules de diamant dopées avec des centres NV. Nous avons démontré que notre dispositif permet de sélectionner les nano-diamants qui sont fluorescents, de mesurer leur taille et, dans le cas des particules fluorescentes, de déterminer celles qui hébergent un seul centre NV unique dont l'état de charge est de plus déterminé in situ. Nous montrons ainsi que notre NSOM détecte aisément le centre NV unique dans une nanoparticule de diamant de 25 nm. Cette démonstration ouvre la perspective de pouvoir utiliser une telle particule mais de taille arbitrairement petite comme source de lumière.
1:  NEEL - Institut Néel
CP NOF
Champ proche optique – Nanoparticules

In Near-eld Scanning Optical Microscopy (NSOM), a sub-wavelength source of light is driven in the vicinity of the sample studied, at small distances compared to lambda. Raster scanning the probe in front of the sample allows one to build an image with a resolution limited by the size of the source of light, not by diffraction. A single nanoparticle (size smaller than 10 nm) as source of light would allow one to reach genuinly nanometric resolutions.
A dual confocal/NSOM microscope has been developped, in order to study and use such nanoparticles. Thanks to that microscope, images using the fluorescence of a single CdSe/ZnTe nanocrystal (~ 4 nm), attached to the apex of a standard NSOM tip, as source of light, have been acquired. The fluorescence blinking and photobleaching of those nanocrystals prevented us from building a complete image and therefore no discussion about the resolution reached is possible. We investigated other nanoparticles exhibiting no luminescence blinking or bleaching. The first candidate is YAG :Ce3+ agregates produced by LECBD, whose size is under 5 nm. The first optical caracterizations of those particles are presented.
The second candidates are diamond nanoparticles doped by NV-centres. We show that our experimental set-up allows to select the luminescent particles, quantify their size and nd the ones that are doped with a single centre. Moreover it is possible to in-situ determine the charge of the center. Thus we demonstrate that our NSOM easily detects a single NV centre in a 25 nm diamond nanoparticle. This opens the possibility to use a particle of size as small as possible as source of light.
Near field optics – Nanoparticles

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