A complete simulation of neutron scattering experiments: From model systems to liquid germanium

Simulation complète d'une expérience de diffusion de neutrons : des systèmes modèles au germanium liquide

Virginie Hugouvieux (1, 2)

1 LCVN - Laboratoire des colloïdes, verres et nanomatériaux
2 ILL - Institut Laue-Langevin

In this thesis, both theoretical and experimental studies of liquids are done. Neutron scattering enables structural and dynamical properties of liquids to be investigated. On the theoretical side, molecular dynamics simulations are of great interest since they give positions and velocities of the atoms and the forces acting on each of them. They also enable spatial and temporal correlations to be computed and these quantities are also available from neutron scattering experiments. Consequently, the comparison can be made between results from molecular dynamics simulations and from neutron scattering experiments, in order to improve our understanding of the structure and dynamics of liquids.

However, since extracting reliable data from a neutron scattering experiment is diffucult, we propose to simulate the experiment as a whole, including both instrument and sample, in order to gain understanding and to evaluate the impact of the different parasitic contributions (absorption, multiple scattering associated with elastic and inelastic scattering, instrument resolution). This approach, in which the sample is described by its structure and dynamics as computed from molecular dynamics simulations, is presented and tested on isotropic model systems.

Then liquid germanium is investigated by inelastic neutron scattering and both classical and ab initio molecular dynamics simulations. This enables us to simulate the experiment we performed and to evaluate the influence of the contributions from the instrument and from the sample on the detected signal.

Dans cette thèse, l'étude des liquides est envisagée d'un point de vue théorique et expérimental. La diffusion de neutrons permet l'investigation des propriétés structurales et dynamiques des liquides. Sur le plan théorique, les simulations par dynamique moléculaire sont d'un grand attrait car elles donnent accès aux positions et vitesses des atomes ainsi qu'aux forces qu'ils exercent entre eux. Elles permettent aussi de calculer les corrélations spatiales et temporelles, aussi mesurées par diffusion de neutrons. Par conséquent, les résultats de simulations par dynamique moléculaire et d'expériences de diffusion de neutrons peuvent être comparés afin d'améliorer notre compréhension de la structure et de la dynamique des liquides.

Toutefois, l'extraction de données fiables à partir des expériences de diffusion de neutrons étant délicate, nous proposons de simuler l'expérience dans son ensemble, c'est-à-dire l'instrument et l'échantillon, afin de mieux comprendre et évaluer l'impact des différentes contributions parasites (absorption, diffusion multiple associée à la diffusion élastique et inélastique, résolution instrumentale). Cette approche, dans laquelle l'échantillon est décrit par ses caractéristiques structurales et dynamiques calculées par dynamique moléculaire, est présentée et testée dans un premier temps sur des systèmes modèles isotropes.

Par la suite, le germanium liquide est étudié par diffusion inélastique des neutrons ainsi que par dynamique moléculaire classique et ab initio. Ceci permet ensuite de simuler l'expérience réalisée et d'évaluer l'influence sur le signal détecté des contributions de l'instrument et de l'échantillon.

Mots clés: neutron scattering; structure and dynamics of liquids; molecular dynamics simulation

Mots clés: diffusion de neutrons; structure et dynamique des liquides; simulation par dynamique moléculaire

Domaines: Physique [physics]

Virginie Hugouvieux. A complete simulation of neutron scattering experiments: From model systems to liquid germanium. Physics [physics]. Université Montpellier II - Sciences et Techniques du Languedoc, 2004. English. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00140403⟩