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Université du Littoral Côte d'Opale (2006-10-25), Gäel Mouret et Weidong Chen (Dir.)
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Etude et détection de polluants atmosphériques dans le domaine THz
Damien Bigourd1

Le rayonnement Térahertz, ou infrarouge lointain, couvre la bande spectrale de 100 GHz à 10 THz. Cette
partie du spectre électromagnétique est encore peu exploitée et a souvent été qualifiée de "gap spectral" en raison des nombreuses difficultés à émettre ce rayonnement à des puissances exploitables. Deux spectromètres dans la gamme THz ont été développés et exploités. Le premier, basé sur la spectroscopie résolue en temps, utilise des impulsions THz et permet d'obtenir un spectre de quelques GHz à 1,2 THz en quelques minutes avec une résolution de l'ordre du GHz. Le second est un spectromètre continu basé sur le photomélange avec
une extension spectrale de 3 THz et une pureté spectrale de 5 MHz. Après des descriptions analytiques et des caractérisations expérimentales des dispositifs, nous nous sommes intéressés à l'étude, à la surveillance et à la détection des polluants atmosphériques dans l'infrarouge lointain en exploitant les deux instruments pour l'analyse de la fumée de cigarette qui représente un excellent exemple de milieu hostile. Cette étude révèle la présence d'acide cyanhydrique (HCN), de monoxyde de carbone (CO), et de formaldéhyde (H2CO). Les concentrations de ces espèces ont été déduites des formes de raies puis confirmées et comparées à des
mesures par méthodes chimiques. La partie fondamentale de ce travail est d'étudier la réponse d'un gaz suite à une excitation subpicoseconde : les signaux de précession libre dans le sulfure de carbonyle (OCS) qui consiste en une série d'impulsions transitoires. Un modèle théorique permet d'interpréter classiquement ces impulsions réémises. La décroissance quasi exponentielle des impulsions transitoires est liée à la largeur de raie des transitions de rotation et les informations d'anharmonicité sont observées sur les formes de ces
impulsions qui sont principalement dues à la propagation, à la dispersion et à la distorsion centrifuge.
1:  LPCA - Laboratoire de Physico-Chimie de l'Atmosphère
Térahertz – Infrarouge lointain – Spectroscopie résolue en temps – Impulsions électromagnétiquesultracourtes – Spectroscopie continue par photomélange – Polluants atmosphériques – Signal de précession libre – Fumée de cigarette.

Study and detection of atmospheric pollutants in the THz frequency range
Terahertz or Far Infrared radiation extends from 100 GHz to 10 THz. This frequency range was considered
to be a "spectral gap" due to the considerable technological difficulties in producing a tunable source with reasonable emission powers. Two THz spectrometers have been developed and exploited. The first uses THz pulses and is based on Time Domain Spectroscopy. It is capable of providing a spectrum which extends from few GHz to 1.2 THz within few minutes and has a spectral resolution in the order of few GHz. The second instrument generates continous wave THz by photomixing and can reach up to 3 THz with a spectral purity of 5 MHz. After presenting the analytical descriptions and experimentally characterizations of the instruments, we focus on the monitoring and detection of atmospheric pollutants, illustrated by the analysis
of cigarette smoke which represents an example of hostile medium. This study reveals the presences of the hydrogen cyanide (HCN), carbon monoxide (CO) and formaldehyde (H2CO) and allows their concentrations to be measured. This analysis is verified by comparison with standard chemical methods. The fundamentalpart of this work is the study of the gas response after a subpicosecond excitation : the free induction decay of carbonyl sulphide that consists of a series of uniformly spaced subpicosecond commensurate transients. A theoretical model is used to understand the classical phenomena. The quasi exponential decrease of the reemitted pulses is linked to the spectral width of the rotational transition while the anharmonicity influences the pulse shape due to the propagation, dispersion and centrifugal distortion.
Terahertz – Far infrared – Time Domain Spectroscopy – Ultrashort electromagnetism pulses – Continuous spectroscopy by photomixing – atmospheric pollutants – Free Induction Decay – Cigarette smoke.

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