Effects of dipolar couplings on NMR precession in hyperpolarized liquids - Experimental observations in xenon and numerical studies of models.
Effets des couplages dipolaires sur la précession RMN des liquides hyperpolarisés - Observations expérimentales dans le xénon et études numériques de modèles.
Résumé
In highly polarized dense liquids (such as water at equilibrium in high field for high resolution NMR, or optically hyperpolarized Xe-129 or He-3), the high magnetization density induces strong magnetic dipolar fields and the resulting non-linear couplings can deeply influence the spin dynamics. This thesis first presents an experimental study of dipolar couplings effects in a U-shaped sample of hyperpolarized liquid xenon (up to 6% polarization is obtained by optical pumping) ; the magnetization dynamics are studied by NMR in low magnetic field (1.5 mT). We then develop numerical models aiming at reproducing magnetization behaviors that have recently been observed in the experimental hyperpolarized systems; these general models can be applied to all cases when dipolar couplings play a role.
Both the experimental study and the numerical models show that the magnetization dynamics can strongly depend on parameters such as the shape of the sample, the tipping angle and the relative intensity between the dipolar fields and the spatial variations of applied fields. In anisotropic samples, at small tipping angle, the NMR spectra consist of sets of sharp lines ("spectral clustering"); in this case, the magnetization is described by independent magnetization modes. In all systems, at large tipping angle, the lifetimes can be extraordinarily shortened (by two orders of magnitude); this can be interpreted as a precession instability that results in disordered magnetization distribution.
Both the experimental study and the numerical models show that the magnetization dynamics can strongly depend on parameters such as the shape of the sample, the tipping angle and the relative intensity between the dipolar fields and the spatial variations of applied fields. In anisotropic samples, at small tipping angle, the NMR spectra consist of sets of sharp lines ("spectral clustering"); in this case, the magnetization is described by independent magnetization modes. In all systems, at large tipping angle, the lifetimes can be extraordinarily shortened (by two orders of magnitude); this can be interpreted as a precession instability that results in disordered magnetization distribution.
Dans les milieux où la densité et la polarisation nucléaire sont importantes (par exemple l'eau dans un fort champ magnétique en RMN haute résolution, ou le xénon 129 et l'hélium 3 liquides polarisés au-delà de la polarisation d'équilibre par pompage optique), la densité d'aimantation est suffisante pour que la dynamique de cette aimantation soit influencée par les couplages non-linéaires induits par les champs magnétiques dipolaires.
Ce travail de thèse comprend d'abord une étude expérimentale des effets de ces couplages dipolaires dans un échantillon en forme de tube en U de xénon 129 liquide hyperpolarisé (jusqu'à 6% de polarisation obtenu par pompage optique) ; la dynamique de l'aimantation y est étudiée par résonance magnétique nucléaire (RMN) dans un champ magnétique peu intense (1.5 mT).
Puis nous détaillons quelques modèles numériques destinés à reproduire les comportements observés récemment dans les systèmes hyperpolarisés expérimentaux et plus généralement utilisables dans tous les cas où les couplages dipolaires jouent un rôle.
Etude expérimentale et modélisations démontrent que les caractéristiques de l'évolution de l'aimantation dépendent crucialement de paramètres tels que la forme de l'échantillon, l'angle de basculement et l'importance relative des champs dipolaires et des variations spatiales des champs appliqués. Dans les échantillons anisotropes et à faibles angles de basculement, le spectre RMN présente une structure en plusieurs raies fines et résolues ("spectral clustering") ; ceci correspond à une organisation spatiale de l'aimantation en modes indépendants .
Dans tous les systèmes, à grands angles de basculement, les temps de vie peuvent être raccourcis de manière spectaculaire (de deux ordres de grandeur) ; ceci s'interprète comme une instabilité de précession aboutissant à des distributions désordonnées d'aimantation.
Ce travail de thèse comprend d'abord une étude expérimentale des effets de ces couplages dipolaires dans un échantillon en forme de tube en U de xénon 129 liquide hyperpolarisé (jusqu'à 6% de polarisation obtenu par pompage optique) ; la dynamique de l'aimantation y est étudiée par résonance magnétique nucléaire (RMN) dans un champ magnétique peu intense (1.5 mT).
Puis nous détaillons quelques modèles numériques destinés à reproduire les comportements observés récemment dans les systèmes hyperpolarisés expérimentaux et plus généralement utilisables dans tous les cas où les couplages dipolaires jouent un rôle.
Etude expérimentale et modélisations démontrent que les caractéristiques de l'évolution de l'aimantation dépendent crucialement de paramètres tels que la forme de l'échantillon, l'angle de basculement et l'importance relative des champs dipolaires et des variations spatiales des champs appliqués. Dans les échantillons anisotropes et à faibles angles de basculement, le spectre RMN présente une structure en plusieurs raies fines et résolues ("spectral clustering") ; ceci correspond à une organisation spatiale de l'aimantation en modes indépendants .
Dans tous les systèmes, à grands angles de basculement, les temps de vie peuvent être raccourcis de manière spectaculaire (de deux ordres de grandeur) ; ceci s'interprète comme une instabilité de précession aboutissant à des distributions désordonnées d'aimantation.
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