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Ecole Nationale Supérieure des Mines de Saint-Etienne (03/07/2006), Bernard GUY (Dir.)
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J-Corvisier060703.pdf(12.6 MB)
Implémentation des phénomènes de germination/mûrissement/croissance des phases solides secondaires dans un modèle de transport-réactif en milieu poreux géologique. Développement du code de calcul ARCHIMEDE
Jérôme Corvisier1, 2, 3

La connaissance des réservoirs géologiques et de leur évolution est cruciale pour toutes les applications les mettant en jeu (prospection/extraction de pétrole ou de gaz, stockage de gaz ou de déchets, réhabilitation de sites industriels, dépollution des sols et des nappes phréatiques). La complexité des phénomènes couplés de réaction chimique et transport, la non-linéarité des équations en découlant et la diversité des échelles d'observation (en espace et en temps) amènent à avoir recours à la modélisation. Lors des injections de gaz acides dans des structures géologiques potentiellement capables de les stocker, les minéraux présents primaires) les plus réactifs se dissolvent, du fait de l'acidification de l'eau en place. En conséquence, le fluide se charge en éléments issus de ces réactions jusqu'à atteindre un état de sursaturation par rapport à d'autres minéraux primaires, mais aussi par rapport à des minéraux jusque là absents de l'assemblage (secondaires) qui peut les amener à précipiter. Dans ces configurations, la justesse des prédictions du comportement du système, qui permettent de s'assurer de la pérennité du stockage du gaz et de se prémunir contre les risques mécaniques éventuels, va dépendre de l'aptitude du programme à bien choisir les solides qui précipitent et à connaître précisément à la fois les cinétiques de croissance des minéraux primaires et les cinétiques de formation des minéraux secondaires.
Dans le code ARCHIMEDE (développé à l'E.N.S.M-S.E, Ecole Nationale Supérieure des Mines de Saint-Etienne, en collaboration avec l'I.F.P, Institut Français du Pétrole), seule la partie géochimie est concernée. Outre quelques difficultés qui empêchaient de traiter les variations de volume occasionnées par les réactions et que nous nous sommes efforcés de résoudre en reprenant l'ensemble du programme, l'objectif principal de ce travail de thèse a été la conception et l'implémentation d'un modèle de germination/mûrissement/croissance pour les minéraux secondaires.
Notre démarche a consisté à analyser précisément l'apparition de nouveaux minéraux dans des assemblages naturels d'où ils sont absents initialement. Quelques simulations numériques ont permis de montrer les limites inhérentes à la représentation, inadaptée, de la précipitation de ce genre de minéraux par croissance cristalline. La mise en avant de ces faiblesses a défini alors le cadre pour un nouveau modèle de précipitation propre aux minéraux secondaires. Une étude détaillée de la phase de germination, à savoir l'apparition des premiers cristaux d'un minéral, a conduit à la construction d'un modèle pour sa cinétique. Par suite, la mise en compétition du processus de germination avec celui de croissance, destiné à prendre plus tard le relais de la production de volume du nouveau solide, a nécessité la prise en charge de cristaux de tailles variées et le recours au mûrissement d'Ostwald, via un calcul parallèle. Il en a résulté un algorithme élaboré pour gérer, pour chaque minéral secondaire, la phase initiale de germination/mûrissement et ensuite le passage à la phase de croissance cristalline. La sensibilité de ce nouveau modèle complet de germination/mûrissement/croissance vis-à-vis des différents paramètres qui le composent a pu être analysée moyennant de nouvelles simulations numériques. Son comportement, en terme d'acuité des prédictions, a également pu être mis à l'épreuve et finalement jugé satisfaisant.
1:  LMV-ENSMSE - Laboratoire Magma et Volcan
2:  SPIN-ENSMSE - Centre Sciences des Processus Industriels et Naturels
3:  GENERIC-ENSMSE - Département Géochimie, environnement, écoulement, réacteurs industriels et cristallisation
précipitation – minéraux secondaires – germination – mûrissement d'Ostwald – croissance cristalline – modélisation – thermodynamique – cinétique – transport réactif – milieu poreux

Implementation of the nucleation/ripening/growth phenomenon for secondary solid phases in a reactive-transport model suitable for geological porous medium. - Development of a numerical code ARCHIMEDE
A good knowledge of geological reservoirs and their evolution is crucial for many applications (oil or gas prospecting/extraction, gas or waste storage, rehabilitation of industrial sites, control of soil and ground water pollution). The complexity of the coupling between chemical reactions and fluid transport, the non-linearity of the equations and the diversity of the spatial and temporal scales render the modeling compulsory. During acid gas injection in geological structures, the most reactive primary minerals dissolve due to ground water acidification. As a result, the fluid gains chemical elements and may reach a state of oversaturation with respect to other primary minerals, or with respect to minerals not initially present in the assemblage (secondary minerals); so that these minerals can precipitate. A good accuracy of the predictions is critical to have a proper assessment of gas storage capability and help prevent mechanical risks; the program ability to choose the right minerals that will precipitate, and to know precisely the kinetics of primary minerals growth and of secondary minerals precipitation is very important.

In ARCHIMEDE code (developed by E.N.S.M-S.E, Ecole Nationale Supérieure des Mines de Saint-Etienne, in collaboration with the I.F.P., Institut Français du Pétrole), only the geochemical reactions are considered, ruling out transport aspects. The purpose of the present thesis was first to solve some problems that could not allow the computation of volume variations caused by chemical reactions ; these were solved by rewriting the program main lines; the second purpose was to elaborate and implement a nucleation/ripening/growth routine for precipitation of secondary minerals.

The considering of the appearance of minerals in natural assemblages gave us hints in this task. Numerical simulations showed the shortcomings of representing precipitation by mere crystal growth for secondary minerals. We thus defined a new model for secondary minerals precipitation. The nucleation step, that is to say the appearance of first crystals, and its kinetics was taken into account. Then, the competition between nucleation and growth was computed and this required to consider crystals with various sizes and to predict their Ostwald ripening through a parallel calculation.
The outcome of this work is an entirely new algorithm able to manage, for each secondary mineral, the initial stage of nucleation/ripening and the transition to crystal growth. The sensitivity of this model with respect to the different parameters could be analyzed by help of numerical simulations. Different tests showed the model to be satisfactory.
precipitation – secondary minerals – nucleation – Ostwald ripening – crystal growth – modelisation – thermodynamics – kinetics – reactive transport – porous medium

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