Coherent control of photodissociation in intense laser fields
Contrôle cohérent de la photodissociation en champ laser intense
Résumé
We have theoretically studied the dissociation process of diatomic molecular ions submitted to an intense and short pulsed laser radiation. In order to control the dissociation dynamics, we have used the coherent control method, which is based on the superposition of two harmonics of the same laser with a constant phase shift. This creates quantum interference effects which are very sensitive to the value of the phase shift between the two colors, thus allowing a good control. We have performed a full non-perturbative wave packet propagation, which is equivalent to numerically solve the time-dependent Schrödinger equation. This approach allowed us to predict a selective control of the kinetic energy and the direction of emission of the photofragments. An application to the angular separation of the isotopes H+ and D+, which are emitted in opposite directions in the fragmentation of the HD+ molecular ion, is also presented.
La méthode du contrôle cohérent d'une réaction est basée sur la superposition de deux harmoniques d'un même laser, avec un déphasage constant entre elles. Ceci génère des effets d'interférence qui permettent de favoriser un chemin réactionnel dans un processus multivoies. Cette approche a été appliquée au calcul de la dissociation d'ions moléculaires par impulsions laser intenses, en cherchant à contrôler l'importance relative des différents mécanismes de fragmentation: dissociation au-dessus du seuil, relâchement de la liaison chimique et piégeage vibrationnel. Nous utilisons une méthode de propagation temporelle de paquets d'onde qui revient à résoudre numériquement l'équation de Schrödinger dépendant du temps. Nous montrons qu'il est possible d'imposer une direction d'émission et une énergie cinétique aux fragments de la dissociation. Une application à la séparation angulaire des fragments H+ et D+, émis dans des directions opposées lors de la dissociation de l'ion moléculaire HD+, est également décrite.