Elaboration d'Agrégats Minéraux Nanométriques Linéaires
à l'aide de Polymères Thermosensibles
Résumé
This study deals with the fine-tuning of the interactions between silica nanoparticles and thermoresponsive polymers in order to build permanent rigid linear aggregates. Three polymers were used: poly(vinylpyrrolidone) (PVP), poly(ethylene oxide) (PEO), and poly(Nisopropylacrylamide)
(PNIPAM). These polymers are thermoresponsive, they become hydrophobic and collapse above (e.g. PEO and PNIPAM) or below (e.g. PVP) a critical temperature. The collapse of the polymer chains at the surface of the silica particles generates an attractive potential that can overcome the repulsive electrostatic forces between the silica particles under certain circumstances. The combined use of the thermoresponsiveness of these polymers and the chemistry of silica enables us to build permanent rigid aggregates. Small linear aggregates
are obtained when the electrostatic surface potential (pH=8.5) is high and the initial ionic strength is low (I~10-3 M). Larger aggregates have a fractal dimension of 1.5. These aggregates have been characterised using two complementary techniques: transmission electron microscopy and small angle neutron scattering.
(PNIPAM). These polymers are thermoresponsive, they become hydrophobic and collapse above (e.g. PEO and PNIPAM) or below (e.g. PVP) a critical temperature. The collapse of the polymer chains at the surface of the silica particles generates an attractive potential that can overcome the repulsive electrostatic forces between the silica particles under certain circumstances. The combined use of the thermoresponsiveness of these polymers and the chemistry of silica enables us to build permanent rigid aggregates. Small linear aggregates
are obtained when the electrostatic surface potential (pH=8.5) is high and the initial ionic strength is low (I~10-3 M). Larger aggregates have a fractal dimension of 1.5. These aggregates have been characterised using two complementary techniques: transmission electron microscopy and small angle neutron scattering.
Au cours de ce travail de thèse, nous nous sommes intéressés aux interactions entre des nanoparticules de silice et des polymères thermosensibles dans le but de construire des agrégats linéaires. Trois familles de polymères ont été utilisées : la poly(vinylpyrrolidone) (PVP), le poly(oxyde d'éthylène) et le poly(N-isopropylacrylamide) (PNIPAM). Ces polymères sont thermosensibles : au-dessous (pour la PVP) ou au-dessus (pour le POE et le PNIPAM) d'une température critique, les chaînes de polymère sont hydrophobes et précipitent. La précipitation des polymères aux interfaces silice/eau génère un potentiel attractif qui peut être suffisant pour compenser les forces électrostatiques répulsives entre les particules de silice. L'exploitation combinée de la précipitation des chaînes et de la chimie de la silice permet d'agréger les particules
de silice et de rigidifier ces agrégats. Un potentiel électrostatique de surface fort (pH=8,5) et une force ionique initiale des système faible (I~10-3 M) permet de former des agrégats alignés lorsqu'ils sont petits et ayant une dimension fractale de 1,5 lorsqu'ils sont gros. Les agrégats ont été caractérisés par une étude complémentaire en microscopie électronique à transmission et en diffusion de neutrons aux petits angles.
de silice et de rigidifier ces agrégats. Un potentiel électrostatique de surface fort (pH=8,5) et une force ionique initiale des système faible (I~10-3 M) permet de former des agrégats alignés lorsqu'ils sont petits et ayant une dimension fractale de 1,5 lorsqu'ils sont gros. Les agrégats ont été caractérisés par une étude complémentaire en microscopie électronique à transmission et en diffusion de neutrons aux petits angles.
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