Etude expérimentale et théorique des mécanismes d'adsorption/désorption de l'antimoine sur une surface de silicium (111)
Résumé
Owing to its technological properties due to both its Si dopant effects and its use as surfactant there is a wide interest in the study of adsorption properties of Sb on Silicon surfaces. The work reported in this document corresponds to a theoretical and experimental study of the adsorption properties of Sb/Si(111).
From an experimental viewpoint, a coupled study by Mass Spectrometry, Electron Diffraction and Scanning Tunnel Microscopy enables us to describe the structural, kinetics and thermodynamics properties of the Sb/Si(111) system. From a theoretical viewpoint, ab-initio methods have been used to study the evolution of the nature of the adsorption site with the deposited amount of Sb.
We thus are able to propose a scenario in which the Sb adsorption site evolves from a ternary position (at weak coverage) towards an on-top position (at the layer completion) and in which the nature of the Sb-Sb effective interaction changes from repulsive (theory) or vanishing (experiment) to attractive (theory and experiment). This site transition allows us to reconcile our kinetic and thermodynamical results.
From an experimental viewpoint, a coupled study by Mass Spectrometry, Electron Diffraction and Scanning Tunnel Microscopy enables us to describe the structural, kinetics and thermodynamics properties of the Sb/Si(111) system. From a theoretical viewpoint, ab-initio methods have been used to study the evolution of the nature of the adsorption site with the deposited amount of Sb.
We thus are able to propose a scenario in which the Sb adsorption site evolves from a ternary position (at weak coverage) towards an on-top position (at the layer completion) and in which the nature of the Sb-Sb effective interaction changes from repulsive (theory) or vanishing (experiment) to attractive (theory and experiment). This site transition allows us to reconcile our kinetic and thermodynamical results.
L'antimoine (Sb) est un élément qui a la particularité d'être utilisé à la fois comme dopant et comme surfactant du silicium (Si). L'étude du système Sb-Si est donc de première importance tant d'un point de vue fondamental que de celui de ses nombreuses applications en électronique. Le travail présenté dans ce mémoire de thèse correspond à une étude expérimentale et théorique des propriétés d'adsorption/désorption de Sb sur la surface nominale (111) de Si.
Du point de vue expérimental, l'utilisation combinée de la spectrométrie de masse, de la diffraction des électrons et de la microscopie à effet tunnel nous a permis de décrire les propriétés structurales, cinétiques et thermodynamiques du système. Du point de vue théorique, l'utilisation des méthodes ab-initio nous a permis d'étudier l'évolution de la nature des sites d'adsorption avec le recouvrement de surface.
Ce travail permet de dégager un scénario cohérent de l'adsorption, dans lequel la nature du site préférentiel change depuis un site ternaire (à faible recouvrement) vers un site apical (à complétion de la couche), permettant de passer d'un système à interactions répulsives (théorie) ou nulles (expérience) à un système à interactions attractives (théorie et expérience). Ce changement de site permet de réconcilier nos résultats expérimentaux cinétiques et thermodynamiques, qui semblaient contradictoires.
Du point de vue expérimental, l'utilisation combinée de la spectrométrie de masse, de la diffraction des électrons et de la microscopie à effet tunnel nous a permis de décrire les propriétés structurales, cinétiques et thermodynamiques du système. Du point de vue théorique, l'utilisation des méthodes ab-initio nous a permis d'étudier l'évolution de la nature des sites d'adsorption avec le recouvrement de surface.
Ce travail permet de dégager un scénario cohérent de l'adsorption, dans lequel la nature du site préférentiel change depuis un site ternaire (à faible recouvrement) vers un site apical (à complétion de la couche), permettant de passer d'un système à interactions répulsives (théorie) ou nulles (expérience) à un système à interactions attractives (théorie et expérience). Ce changement de site permet de réconcilier nos résultats expérimentaux cinétiques et thermodynamiques, qui semblaient contradictoires.
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