Diffusion de l'iode dans le zirconium : influence des éléments d'alliage et de l'hydruration
Résumé
La France envisage un entreposage à sec des crayons de combustible usé et non recyclé. Des études sont nécessaires pour déterminer la sûreté d'un tel entreposage. C'est dans ce cadre que ce travail de thèse s'inscrit. Il est centré sur les propriétés de rétention de la gaine en Zircaloy-4 vis-à-vis de l'iode et sur la détermination de données thermodynamiques qui permettent une extrapolation aux conditions d'entreposage (T$<$400$^°$C) des résultats obtenus à des températures plus élevées. Nous réalisons tout d'abord une étude fondamentale pour déterminer le comportement thermique de l'iode dans le zirconium. L'iode stable $^{127}$I et l'iode radioactif $^{131}$I sont introduits par implantation ionique dans les différents matériaux. Les évolutions des profils d'analyse par faisceau d'ions pour l'iode stable et par spectroscopie $\gamma$ pour l'iode radioactif. Nous mettons en évidence deux phases de relâchement de l'iode lors des recuits: une phase rapide liée certainement aux défauts d'irradiation puis une phase diffusionnelle caractéristique d'une diffusion substitutionnelle. Pour conforter cette conclusion, nous réalisons une étude théorique par calculs {\it ab-initio} pour déterminer le site d'accueil préférentiel de l'iode dans le réseau hexagonal compact du zirconium qui se révèle être un site substitutionnel. Dans le but de nous rapprocher du contexte industriel, nous menons en parallèle la même étude expérimentale sur du Zircaloy-4. Ce qui nous permet de montrer que l'iode à le même comportement dans le Zircaloy-4 que dans le zirconium. Les gaines étant hydrurées en entreposage, nous étudions également l'influence de la présence d'hydrure sur le comportement thermique de l'iode. Nous mettons en évidence qu'elle accélère la migration de l'iode et conduit à des taux de perte plus importants.
NIL